地聚合物固化生活垃圾焚烧飞灰中重金属的研究

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垃圾焚烧飞灰因其中含有浸出毒性较高的重金属等被列为危险固废,在填埋和再利用前必须经过稳定化/无害化处理。地聚合物是一种无机聚合材料,具有类沸石的笼状立体结构,在固化重金属和有毒物质方面具有独特的性能。和普通水泥相比,利用地聚合物固化垃圾焚烧飞灰无论其最终的固化体的资源化利用,还是在节能减排方面,都具有不可比拟的优势。论文在测试生活垃圾焚烧飞灰物理化学性能的基础上,以固化体的抗压强度和重金属浸出浓度为指标研究了用偏高岭土、碱激活剂和垃圾焚烧飞灰合成地聚合物的工艺和固化体在环境中的稳定性(抗酸、抗碱、抗高温、抗冻融等)。研究通过X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、激光粒度分析等仪器及BET吸附模型、连续萃取等分析方法分析测试了生活垃圾焚烧飞灰的理化性质,结果表明组成飞灰的主要元素有Ca、Si、Al、Na、K、Cl及Pb、Zn、Cu、Cd、Cr和Hg等重金属,其中铅和铜非稳定态含量较高,分别为76.50%和83.16%。飞灰平均粒径为15.08μm,飞灰孔容积为0.0095 cm3.g-1。地聚合物固化飞灰的工艺和养护条件实验表明:当飞灰的掺加量为40%时,合成地聚合物的最佳配方是A[SiO2/Al2O3(摩尔比)]为5.1,B[Na2O/SiO2(摩尔比)]为0.30,并且最佳养护湿度为60%。当养护时间为7d时,固化体的抗压强度为41.2MPa,达到稳定后抗压强度(45.1MPa)的91%,重金属Cr、Cu、Zn、Cd、Hg和Pb的浸出浓度分别为:0.292 mg·L-1、0.108 mg·L-1、0.006 mg·L-1、0.003 mg·L-1、0.003 mg·L-1和0.003mg·L-1,远低于原始飞灰中重金属的浸出浓度(Cr 0.839 mg·L-1,Cu 0.634 mg·L-1,Zn 3.070mg·L-1,Cd 0.002 mg·L-1,Hg 0.020 mg·L-1 and Pb 57.700 mg·L-1)。养护15d以后,固化体的抗压强度趋于平稳。地聚合物固化体的环境稳定性实验表明:(1)经过酸雨淋溶(pH 3.0、4.0、5.0)、酸浸泡(pH 3.0、4.0)和碱浸泡(pH 9.0、11.0、13.0),固化体的抗压强度和重金属浸出浓度变化不大,可以认为固化体具有良好的抗酸、碱性能;(2)在经200~1000℃高温煅烧和15~55次冻融循环实验,地聚合物固化体抗压强度依然较高,重金属浸出浓度也远远低于GB5085.3-2007国家危险废物鉴别标准。论文通过X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、热重和差热(TG-DTA)等仪器分析,研究了地聚合物固化体结构和稳定性的关系,提出了地聚合物固化飞灰中重金属的机制:飞灰中的重金属以某种形式键合到了地聚合物的聚合骨架中,重金属参与了地聚合物结构的形成,替代了Na+和K+在地聚合物中的位点,同时,也被骨架中的铝离子吸附。地聚合物的结构是由环状分子链构成的“类晶体”结构,环状分子之间结合形成密闭的空腔(笼状),可以把重金属包围在空腔内或被吸附而包容在聚合体中。
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