钽基半导体材料的制备科学及其光催化性能的研究

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在众多的半导体材料中,Ta2O5因其无毒、价廉、高化学稳定性、高抗光腐蚀性以及高催化活性等优点在光催化领域受到研究者的广泛关注。本文利用简单易行的水热法合成了一系列不同形貌结构的Ta2O5及钽酸盐光催化剂,通过罗丹明B降解反应和光解水制氢反应考察了其催化活性,并结合多种表征手段对催化剂的形成机理以及影响其光催化活性的因素进行深入的研究,具体工作如下:  一、利用价格相对低廉的五氯化钽为前驱体,经过简单易行的水热合成和后煅烧法得到高结晶的Ta2O5微球。利用XRD、TG、TEM、SEM和UV-Vis等表征手段对其进行结构、形貌等性质的表征,并利用罗丹明B降解实验考察了其光催化性能。结果表明大小均一,结晶度较高的Ta2O5微球具有良好的光催化性能。  二、首次在PEG和氢氧化锶存在的条件下以Ta2O5粉末为前驱体通过简单易行的水热法合成了Ta2O5纳米柱。利用XRD、PL、SEM、XPS、TEM、和UV-Vis等表征手段对所合成样品的结构、组成、形貌等性质进行表征,研究了纳米柱的形成机理,并通过罗丹明B降解探针实验考察了其光催化性能。结果表明,该催化剂在罗丹明B降解实验中具有良好的催化性能,并且催化剂的长度与直径比和其催化活性成良好的线性关系。  三、首次在较温和的条件下以金属Ta片为前驱体,以NH4F为蚀刻剂通过简单易行的水热法合成不同形貌的Ta2O5阵列膜。利用XRD、SEM、UV-Vis、PL和XPS等表征手段对所合成样品的组成、结构、形貌等性质进行表征,探讨了Ta2O5膜的形成机理,利用罗丹明B降解和光解水制氢反应考察了其光催化性能。研究发现Ta2O5阵列膜具有优异的光催化活性和较长的催化剂寿命,并且催化剂的形貌对其反应活性有较大的影响,所合成膜的顶端含有小颗粒或尖头的Ta2O5柱状阵列膜因能有效地抑制光生电子空穴的复合而具有良好的催化效果。  四、在PEG存在的条件下,利用不同浓度的KOH水热法合成了不同结构和形貌的钽酸钾。通过XRD、SEM、PL、UV-Vis和TEM等表征手段对所合成盐类的结构、形貌、以及形成的机理进行深入的研究。通过罗丹明B降解探针实验,发现八面体结构的钽酸钾(K2Ta2O6)比立方体结构的钽酸钾(KTaO3)具有更高的光催化活性,并且Zr的掺杂能极大的提高K2Ta2O6的催化活性。在此基础上,Ag的负载还能进一步将反应拓展到可见光区。  五、利用窄带隙的CdS与Ta2O5-SiO2结合制备出可见光响应的催化剂,该催化剂在全光谱下应用于罗丹明B降解和光解水反应,都具有较好的光催化活性。利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis、FTIR以及PL等多种表征手段并结合催化活性结果对不同样品的活性差异原因进行详细分析。结果表明,硅球的存在能有效的增加催化剂的光催化效果。此外,Ta2O5-SiO2之间的结合程度也直接影响其催化活性,紧密结合的Ta2O5-SiO2之间能有效地进行电子转移,提高电子转移效果,进一步增加光催化活性。
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