【摘 要】
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三氯生（TCS）是一种个人护理品（PPCPs）类的抗菌剂,被广泛添加于洗手液、牙膏和漱口水等大众消费品中。TCS在常规污水处理工艺中不能完全去除,可能导致大量TCS被排放到环境中,而TCS在环境中不易降解,最终在环境产生积累效应。且由于其半衰期为18～60 d,经过植物吸收和人体直接接触,部分回到生物体内,对生态环境和生物体健康造成极大危害。因此,有必要找到一种有效的方法去除水和土壤中的TCS。基
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三氯生（TCS）是一种个人护理品（PPCPs）类的抗菌剂,被广泛添加于洗手液、牙膏和漱口水等大众消费品中。TCS在常规污水处理工艺中不能完全去除,可能导致大量TCS被排放到环境中,而TCS在环境中不易降解,最终在环境产生积累效应。且由于其半衰期为18～60 d,经过植物吸收和人体直接接触,部分回到生物体内,对生态环境和生物体健康造成极大危害。因此,有必要找到一种有效的方法去除水和土壤中的TCS。基于硫酸根自由基（SO4·-）的高级氧化技术具有效率高、适用范围广、氧化性强等特点被广泛用于水和土壤中难降解有机物的处理。其中非均相过渡金属活化过硫酸盐能够高效产生硫酸根自由基,并具有持续活化、适应条件广、能够重复利用等优点。由于纳米零价铁比表面积大和活性位点多等优点在非均相过渡金属中脱颖而出,但是由于它容易团聚,导致其在水中难以分散,进而降低纳米零价铁的活化性能。为了解决团聚问题,本文以膨润土为支撑材料,利用液相还原法制备出膨润土负载纳米零价铁（B-nZVI）材料,用于催化过硫酸盐（PS）去除TCS。本文首先利用液相还原法制备出nZVI和B-nZVI（膨润土:nZVI=1:1）,并采用X射线衍射（XRD）、X射线能谱（EDS）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和比表面积（BET）等表征方法比较了两者的物理成分、外部和内部形貌以及比表面积。表征分析结果证实了 B-nZVI由膨润土和nZVI组成,nZVI均匀分散在膨润土上,而单纯nZVI团聚明显。nZVI和B-nZVI 比表面积分别为73.43和47.92 m2 g-1,孔径分别为14.07和7.09 nm。接下来考察了催化剂（膨润土、nZVI和B-nZVI）活化过硫酸盐去除TCS的效果,探究了 B-nZVI催化不同氧化剂（过氧化氢、过硫酸盐和过硫酸氢盐）去除TCS的效果,阐述了 B-nZVI活化过硫酸盐去除多种污染物（甲基橙、诺氟沙星、双酚A和阿特拉津）,以及反应的影响因素（B-nZVI投加量、PS剂量、温度、pH、无机盐离子、有机质和TOC变化）,分析了 B-nZVI/PS对土壤中TCS的去除率。结果表明:B-nZVI/PS体系能高效去除TCS,而nZVI/PS只能去除50%的TCS,可以明显观察到nZVI在水中团聚在一起,而B-nZVI则分散良好,膨润土则几乎没有催化效果;B-nZVI能有效活化PS降解多种有机污染物,但对过硫酸氢盐和过氧化氢活化效果较差。在B-nZVI/PS体系中,5 mg L-1的TCS在120 min内去除率为90%,TOC去除率为65%;B-nZVI的最佳投加量为0.08 mg L-1,继续投加B-nZVI,TCS去除效率先增加后降低;最佳PS投加量为1 mM,PS投加量增加,TCS去除效率先增大后不变;温度提高会促进TCS的降解;酸性环境中PS活化效果更好,中性和碱性条件下不利于反应的进行;氯离子能够促进TCS降解;碳酸氢根离子和磷酸根离子不利于TCS的去除;有机质对TCS去除率没有太大影响;B-nZVI/PS体系能够有效去除土壤中的TCS,去除率与PS浓度成正相关,最大去除率为80%。同时探究了 B-nZVI再利用以及再利用过程中铁离子溶出,分析了 B-nZVI反应前后的物理结构和化学形态,通过淬灭自由基和EPR实验研究B-nZVI/PS体系中产生的自由基,通过高效液相质谱鉴定TCS的中间产物并推导出TCS的降解途径,利用大肠杆菌和小球藻检测了 TCS降解后的毒性。结果表明:B-nZVI回收两次后仍能去除50%的TCS,重复利用过程中铁离子最大溶出量为0.23 mg L-1,远低于地表水排放标准;自由基淬灭实验和ERP实验分析表明SO4·-和HO·在TCS降解过程中起协同作用;XRD和XPS阐明了 B-nZVI/PS体系中的Fe0被PS氧化成Fe3+,主要转化为FeOOH和Fe2O3;TCS的降解产物有6种,多为醌类有机物;TCS降解途径有2种,分别为氧化和羟基化反应;大肠杆菌和小球藻在降解后的TCS溶液中生长良好,表明了 TCS在降解后毒性基本消失。
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