随着全球工业化的快速发展,化石燃料燃烧形成的大量CO₂排放造成全球变暖日益加剧。高温钙基循环捕集CO₂方法是目前最具有发展潜力的CO₂捕捉技术之一。钢渣是钢铁行业中的大宗固体废弃物,综合利用率较低,钢渣中含有高达40-50%钙元素,具有作为钙基吸收剂循环捕集CO₂潜力。但钢渣整体结构致密,含钙物相多以固熔体形式存在,直接吸收CO₂能力较弱。钙基吸收剂多次循环后易发生严重的高温烧结,引起吸收剂的捕集能力快速降低。这两个方面限制了钢渣的综合利用以及使用其捕集CO₂的效果。为提高钢渣吸收CO₂的反应性能和循环稳定性,本文从以下四个层面依次开展研究:（1）利用醋酸浸取剂间接改性制备钢渣钙基CO₂吸收剂,理论结合实验研究了醋酸间接浸取参数对吸收剂中元素含量的影响,分析了钢渣醋酸浸取过程对吸收剂元素含量的调控机理;（2）在固定床反应器上探究了钢渣酸浸改性制备的钙基吸收剂循环捕集CO₂能力;（3）引入介孔材料对钢渣钙基吸收剂进行改性,研究了改性对钢渣钙基吸收剂捕集CO₂特性的影响,及其提高吸收剂循环稳定性的作用机理;（4）应用预测模型对钢渣钙基材料长循环下的碳酸化转化率进行了预测。根据热力学计算,钢渣矿物相成分中大部分含钙物相在常温下能够与醋酸自发进行反应。通过设计正交实验,综合Ca、Fe、Si、Al、Mg、Mn六种元素在样品中的含量极差分析,结果表明酸浓度和液固比是影响元素含量的显著因素,在低酸浓度和液固比的条件下,钢渣酸浸后有利于吸收剂中钙元素含量的提升。通过分析钢渣醋酸浸出过程表明,反应过程溶液体系中酸量可以调控铁、硅元素的浸出,提高吸收剂中钙元素的含量。在固定床反应器上对钢渣钙基吸收剂进行循环捕集CO₂实验研究,钢渣钙基吸收剂中除钙以外元素含量上升会降低吸收剂的吸收CO₂能力,铝、镁等元素有利于吸收剂的抗烧结,硅、铁元素加速吸收剂的烧结,通过醋酸改性过程中的元素调控,可提高钢渣钙基吸收剂的碳捕集能力和循环稳定性,优化工况下的钢渣钙基吸收剂初始碳捕集能力为0.61 g _CO2/g-absorbent,20次循环后性能衰减率为52.46%,较市售分析纯氧化钙性能更优。结合介孔分子筛技术,使用优选的钢渣钙基吸收剂,通过非水合成溶剂挥发诱导自组装方法制备改性钢渣钙基吸收剂,钛酸四丁酯水解使钢渣钙基吸收剂中形成了均匀分布的非晶形Ti O₂,并且在吸收剂颗粒表面形成了具有介孔孔道的包覆层,由于煅烧后形成Ca Ti O₃在吸收剂中的间隔作用,有效减少钙基吸收剂在高温下的烧结和融合,吸收剂活性衰减明显降低,经过20次循环吸收CO₂后最好的吸收量仍有0.44 g _CO2/g-absorbent,有效提高钢渣钙基CO₂吸收剂的循环吸收性能,显著加强钙基吸收剂的在循环吸收CO₂过程中的稳定性。使用描述钙基循环捕集CO₂过程中吸收剂碳酸化转化率衰减模型X_N=（1/（1/（1-X_r）+kN）+X_r）×（1+k_D）可以很好对长循环下钢渣钙基材料失活变化进行预测模拟。对钢渣钙基吸收剂经过150循环捕集CO₂过程模拟发现,当吸收剂中含有较多Al、Mg、Mn等元素时,经过长循环后钢渣钙基吸收剂的循环稳定性较商品分析纯Ca O循环稳定性好;介孔钛改性的钢渣钙基吸收剂碳酸化转化率经过150次循环后变化很小,吸收剂的循环稳定性得到大幅提升。