【摘 要】
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聚合物薄膜电容器具有加工简单、柔韧性好、功率密度高、充放电速度快等优点,是电子设备和电力系统中无可替代的关键储能器件之一。然而,传统的商品化聚合物电介质介电常数过低,无法满足现代电子元件高能量密度或小型化的要求。因此,如何通过结构设计开发出兼有高介电常数()、低损耗（tanδ）和高能量密度（Ud）的聚合物储能材料是当前亟须攻克的研究难点。本论文基于分子结构设计的角度,对两种不同主链的侧链型介电聚合
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聚合物薄膜电容器具有加工简单、柔韧性好、功率密度高、充放电速度快等优点,是电子设备和电力系统中无可替代的关键储能器件之一。然而,传统的商品化聚合物电介质介电常数过低,无法满足现代电子元件高能量密度或小型化的要求。因此,如何通过结构设计开发出兼有高介电常数()、低损耗（tanδ）和高能量密度（Ud）的聚合物储能材料是当前亟须攻克的研究难点。本论文基于分子结构设计的角度,对两种不同主链的侧链型介电聚合物的侧链结构进行调控,除了引入高偶极矩的砜基官能团外,分别利用甲壳型液晶高分子的特性和π-π堆积相互作用来调整偶极子的分布,系统地研究了侧链结构对侧链型介电聚合物的相行为、相结构、介电性能和储能性能的影响。其具体研究内容如下:（1）主链为聚苯乙烯的侧链型介电聚合物:通过溶液自由基聚合反应合成了砜基侧链修饰的聚苯乙烯衍生物,分别为聚{乙烯基对苯二甲酸二（4-（甲磺酰基）苯基）酯}（PBSO2）和聚{乙烯基对苯二甲酸二（2-（甲磺酰基）乙基）酯}（PESO2）。结果表明,PBSO2具有较高的玻璃化转变温度（Tg≈195℃）,并由于其刚性侧链结构而形成柱状向列相。液晶偶极聚合物PBSO2的为20.8（25℃,1 k Hz）,比各向同性聚合物PESO2的高出18%,这与PBSO2中强烈的偶极-偶极相互作用以及液晶相与各向同性相之间可能存在的界面极化有关。然而,由于薄膜的低带隙和脆性,PBSO2的击穿强度较低（约60 MV/m）,因此最大Ud仅有0.34 J/cm~3,而PESO2的Ud最高可达6.2 J/cm~3（外加电场为270 MV/m）。（2）主链为聚降冰片烯的侧链型介电聚合物:通过开环易位聚合（ROMP）合成了砜基侧链修饰的聚降冰片烯衍生物,分别为聚{2-（4-（甲磺酰基）苯基）-3a,4,7,7a-四氢-1H-4,7-桥亚甲基异吲哚-1,3（2H）-二酮}（PTMD-SO2）和聚{2-（4-（（4’-（4-（甲磺酰基）丁氧基）-[1,1’-联苯]-4-基）氧基）丁基）-3a,4,7,7a-四氢-1H-4,7-桥亚甲基异吲哚-1,3（2H）-二酮}（PBTMD-SO2）。XRD研究表明,两种聚合物均是无定形的,但含联苯侧基的PBTMD-SO2的分子有序程度更高。PBTMD-SO2的高达11.0（25℃,1 k Hz）,比PTMD-SO2的高出近34%。相应地,tanδ从PTMD-SO2的0.054-0.174降低到PBTMD-SO2的0.045-0.080。在150 MV/m的外加电场下,PBTMD-SO2的Ud可达1.25 J/cm~3,优于对照聚合物（PTMD-SO2在173 MV/m下的Ud仅为1.08 J/cm~3）。这些结果表明,利用侧链基团的π-π堆积相互作用能有效增强介电聚合物的取向极化,从而改善介电性能。
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