氮氧化物(NOx)是一种烟气污染物,通常用氨法选择性催化还原技术来处理,但此技术需建设单独SCR反应器,且氨的制备复杂,不利于存储。一氧化碳(CO)作为一种良好的还原剂,同样可与NOx发生氧化还原反应,生成无害的N2与H2O。比起氨气(NH3)有着更安全、制备容易、设备安全性高等特点。但CO对氧气浓度较为敏感,较高的氧气浓度会抑制CO与NOx的反应。本文借助移动源烟气储存-还原(NSR)技术中的解耦研究思路,将燃煤锅炉NOx脱除分解为NOx吸附与NOx还原两个过程,设计旋转式NOx脱除和空气预热综合反应器(INA),提出一种新的脱硝工艺。首先对电厂旋转式空气预热器进行温度模拟,在模型基础上得到INA反应器的传热模型,探究蓄热过程。搭建空气预热器协同低温CO解耦脱硝试验台,实现INA反应器的实际模型,制备催化剂在该试验台上测试NOx脱除活性,探究反应过程。最后对效率较好的CuO2/Fe2O3-CeO2催化剂,利用傅里叶原位红外光谱完成对整个INA反应器蓄热-反应过程的机理探究。首先是INA反应器的理念设计,反应器分为三个区域:烟气区,还原气体区和空气区。在传热方面,实现烟气区吸热-还原区再吸热-空气区放热的蓄热过程。在反应方面,实现烟气区吸附-还原区还原-空气区脱附的反应过程。通过分区域设置温度和氧气,满足一氧化碳脱硝中对气氛与温度的矛盾需求。通过整合脱硝反应器和空气预热器,减少反应器的投资成本。接着对INA反应器的温度分布进行数值模拟,探究其蓄热过程。另外探究了还原气的流动方向,烟气的入口温度,反应器的转速,还原气的入口温度和流量,不同的区域分布等因素对温度分布的影响。研究发现,优选慢速旋转以保持不同区域之间的温度差异,这有利于NOx吸附-还原过程。对于还原性气体,优选向下的流动方向,较高的温度和较大的流速。传热性能对区域分布不是很敏感,但各区域停留时间可能对温度分布更加重要。基于INA反应器的模拟研究,搭建了空气预热器协同低温CO解耦脱硝试验台,实现INA反应器的实际反应过程。制备并测试了 CoO-CeO2/TiO2、MnO2-NiO与Fe2O3-CoO/ASC三种催化剂的NOx脱除性能,并探究了它们的抗硫抗水特性。实验表明,MnO2-NiO催化剂在低、中、高温度段均有着更高的脱除NOx效率,高温时适当延长烟气区时间应会显著改善NO脱除的效果。同时它的抗S抗水性能也较为优异。CoO-CeO2/TiO2的脱除效果一般。Fe2O3-CoO/ASC催化剂脱除NOx效果较差,在反应温度高于300℃时催化剂损耗严重,且在较高温度区域几乎没有脱除NOx的效果,不适合作为INA反应器中的催化剂。探究发现CuO2/Fe2O3-CeO2催化剂对NOx吸附还原性能有着最为优异的表现。通过加热炉温度控制装置使试验台反应器内温度变化与INA反应器模拟温度一致,在此条件下对NOx脱除循环的效果进行测试,NOx脱除效率超过90%。对CuO2/Fe2O3-CeO2催化剂抗硫抗水测试表明,烟道气中10%的H2O会使NOx脱除效率降低不超过10%。在烟道气中添加10%H2O和200 ppm SO2会使NOx脱除效率降低不超过20%。通过傅里叶原位红外光谱仪的探究,NOx以硝酸盐的形式存储在吸附区,在还原区可以通过高温和CO迅速分解,从而使催化剂容易且深度再生。因此,温度升高以及CO的脱附还原作用对于催化剂再生过程至关重要,并且是NOx脱除性能的关键。本文应对一氧化碳脱硝中对气氛与温度的矛盾需求,提出并设计了 INA反应器,实现了 NOx吸附与NOx还原的高效分布进行,也对烟气余热进行利用。研究了系统的传热/反应耦合协同效应,对蓄热/脱硝的工艺过程打下理论基础。