颗粒物污染防治工作是我国大气环境污染治理的重点。随着城市化发展的不断推进,移动源污染问题日益突出。柴油车是移动源颗粒物污染排放的重要源头,机动车排放的颗粒物中90%以上都来自柴油车。因此,当前迫切需要开发出高效的柴油车尾气颗粒物控制技术。等离子体协同催化剂能在较低的温度和能耗下达到较高的颗粒物去除率,在柴油车尾气颗粒物的净化方面具有良好的应用前景。为进一步提高颗粒物的去除率,更好发挥等离子体与催化剂之间的协同作用,需要开展等离子体协同催化剂净化颗粒物机理的研究。本课题将γ-Al2O3或Au/γ-Al2O3与石墨碳以一定的比例混合,分别在改装过的红外原位池（in-situ DRIFTS）和自制的管式介质阻挡放电（DBD）反应器中进行放电实验。研究了冷启动阶段和正常行驶阶段催化剂催化氧化石墨碳的性能和反应中间产物随放电时间及反应温度的变化。研究发现,等离子体单独氧化石墨碳时,首先在石墨碳表面产生醌和醚。醌和醚在300℃以下不会直接分解,而是发生开环被继续氧化产生羧基碳酸盐。随后O-C=O或C=O掉落,在产生CO2和CO的同时形成碳数更少的内酯,内酯生成后再次开环形成新的O-C=O和C=O。在内酯和羧基碳酸盐的相互转化中,石墨碳不断被氧化产生CO2和CO。当γ-Al2O3或Au/γ-Al2O3存在时,催化剂表面晶格氧M-Ob会夺取羧基碳酸盐上的O-C=O形成单齿碳酸盐,催化剂上的羟基M-OH则会结合CO产生羟羰基,随后羟羰基被氧化产生碳酸氢盐,最后由单齿碳酸盐和碳酸氢盐分解产生CO2。单齿碳酸盐的分解能够促进羧基碳酸盐上O-C=O的掉落,加速石墨碳表面含氧基团的转移。碳酸氢盐生成和转化的过程可以将CO氧化成CO2,提高CO2的选择性。与γ-Al2O3相比,Au/γ-Al2O3具有更多弱路易斯酸位点和强路易斯酸位点,有利于臭氧的吸附和分解,产生更多活性氧原子,加速石墨碳氧化产生醌、醚、内酯和羧基碳酸盐的速度。Au/γ-Al2O3上的M-Ob数量增加,更有利于羧基碳酸盐上O-C=O基团的转移。并且随着反应温度升高,Au/γ-Al2O3催化氧化石墨碳产生的单齿碳酸盐和碳酸氢盐更容易分解产生更多CO2,同时提高了CO2的选择性。为进一步提升等离子体协同催化剂催化氧化石墨碳的性能,在Au/γ-Al2O3的基础上加入CeO2进行改性。研究发现,CeO2的负载带来了丰富的氧空位。Au-CeO2/γ-Al2O3上的氧空位可以直接活化氧气产生超氧化物（O2-）和过氧化物（O-）。在等离子体放电的条件下,氧空位还能将臭氧活化产生更多O2-和O-。O2-和O-能在低温下有效的辅助等离子体氧化石墨碳,加快醌、醚和内酯继续氧化的速度,产生羧基碳酸盐、碳酸氢盐和单齿碳酸盐。碳酸氢盐和单齿碳酸盐不会在催化剂表面积累,而是会及时分解产生CO2,加速石墨碳的氧化,同时也验证了等离子体协同γ-Al2O3或Au/γ-Al2O3催化氧化石墨碳的机理。