改性镧铈系纳米稀土材料对砷铬的吸附研究

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:wzmuyelan
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随着现代工业高速发展,水中重金属污染治理逐渐成为当今世界的焦点之一。本文以As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)为目标污染物,开发新型稀土材料La-3和Ce-Mn@9CNTs。通过一系列表征对以上两种材料进行化学成分及形貌的分析,研究不同影响因素对La-3和Ce-Mn@9CNTs吸附As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的影响。并通过吸附动力学、吸附等温线及吸附热力学对As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附机理进行研究并得出以下结论:采用共沉淀方法制得La-3和Ce-Mn@9CNTs。XRD显示La-3为纯La2O3,Ce-Mn@9CNTs的峰表明其中的MnO2是非晶态无定型的;SEM显示La-3为圆片状纳米颗粒,Ce-Mn@9CNTs由覆盖在CNTs表面的细小絮状物构成;BET表明La-3和Ce-Mn@9CNTs的比表面积为19.0和242.1 m2/g,具有典型介孔结构。pH及离子强度实验表明La-3吸附As(Ⅲ)的最佳pH范围在5-9之间;Ce-Mn@9CNTs吸附As(Ⅲ)几乎不受pH影响,As(Ⅲ)去除率保持在62.1%-74.4%之间;La-3和Ce-Mn@9CNTs对As(Ⅲ)的吸附均通过内层吸附形成络合物;酸性条件下,Cr(Ⅵ)的去除效果较好,当pH为3时,分别达到80.2%和87.4%,碱性条件下OH-与Cr(Ⅵ)竞争吸附位点,导致去除率的下降。伪二级动力学模型均能更好地模拟La-3和Ce-Mn@9CNTs对As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附,表明它们是化学吸附过程;La-3和Ce-Mn@9CNTs对As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附过程符合朗缪尔吸附等温线模型,表明La-3和Ce-Mn@9CNTs之间的吸附为均匀界面上的单层吸附。吸附热力学表明了La-3和Ce-Mn@9CNTs对As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附均是自发的吸热反应。La-3对As(Ⅲ)的吸附主要通过La-3表面的La-OH与As(Ⅲ)反应,形成单齿单核或双齿双核络合物,从而将As(Ⅲ)去除;Ce-Mn@9CNTs对As(Ⅲ)的吸附存在氧化还原作用,Ce-Mn@9CNTs表面的Ce(IV)、Mn(IV)和Mn(Ⅲ)将As(Ⅲ)氧化为更容易被吸附的As(V),由于锰氧化物的溶解,一部分Mn(II)和As(V)会被再次释放到溶液中,最终被重新吸附;La-3和Ce-Mn@9CNTs对Cr(Ⅵ)的机理可概括为:酸性条件下,带正电的吸附剂与带负电的Cr(Ⅵ)通过静电作用结合,另外,La-3和Ce-Mn@9CNTs表面存在的-OH参与了Cr(Ⅵ)的吸附过程。吸附剂表面存在的部分M-OH被Cr(Ⅵ)取代形成Cr-O键,将Cr(Ⅵ)从溶液中去除。
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