【摘 要】
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多孔芳香骨架(porous aromatic frameworks,PAFs)材料凭借其低骨架密度、高比表面积、超高热化学稳定性以及合成方法的多样性与材料骨架可修饰的灵活性等一系列优势特点,在气体吸附、分离、催化等方面都有着重要的应用价值,得到了科研工作者的认可与广泛关注。磷(P)在元素周期表中位于第三周期第V A族,它具有独特的电子结构和电子效应,因此膦类化合物常作为金属配体用于制备均相金属催化
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多孔芳香骨架(porous aromatic frameworks,PAFs)材料凭借其低骨架密度、高比表面积、超高热化学稳定性以及合成方法的多样性与材料骨架可修饰的灵活性等一系列优势特点,在气体吸附、分离、催化等方面都有着重要的应用价值,得到了科研工作者的认可与广泛关注。磷(P)在元素周期表中位于第三周期第V A族,它具有独特的电子结构和电子效应,因此膦类化合物常作为金属配体用于制备均相金属催化剂。然而,相比于稳定且可循环使用的异相催化系统,虽然均相催化体系具有可接近的特定活性位点,但是由于催化剂
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电荷分离过程在很大程度上决定着光催化效率,构建极化场由于能促进电荷分离提高催化活性,从而该领域成为近年来的研究热点之一。其中,钙钛矿铋系层状钛酸盐由于同时具备内部极化、压电性能和半导体光电性能,因而拥有光催化和压电催化发展潜力。本文在对近十年来压电催化、压电光催化研究的机理、材料体系、改性、表征和应用前景等方面进行了较全面综述的基础上,分析了现阶段存在的问题,分别开展了典型钙钛矿型层状铋系材料钛酸
分子间非弹性碰撞传能过程在大气化学、星际化学、超冷化学、燃烧化学等领域都受到了广泛关注。特别是在氟化氢化学激光器中,氟化氢分子作为工作介质扮演了重要的角色,它与其他分子间振动驰豫速率常数是发展化学激光器的关键。在实验上要精确测量相关的态-态动力学性质仍较困难,因而高精度的理论预测十分重要。要计算诸多给定初态的态-态速率常数,采用目前广泛使用的含时量子波包法并不适宜。采用严格的非含时动力学方法处理高
第一行过渡金属廉价易得,在过去的二十年里,其金属氢化学如Fe H、Co H和Cu H开始受到合成化学家的关注。相比之下,Ni H化学是一个尚待开发的新领域,具有丰富的化学和潜在的应用价值。本论文围绕着镍氢化学展开,论文的研究内容包括Ni H催化的α,β-不饱和酮不对称1,2-还原,烯烃的迁移芳基化和烯烃的迁移脱氟烯丙基化三个部分。第一部分,手性烯丙基醇作为一种优势的结构单元,广泛的存在于天然产物和
具有可见光响应性能的高效光催化剂一直是光催化领域的研究热点。研究者总是在追求能带间隙小而具有可见光利用性能的同时,又希望光催化剂表面的光生电子和空穴有较高的分离效率,以此最大程度利用可见光又充分发挥光生载流子的作用效率。但是,往往单一的半导体材料难以同时兼具两者的要求,这极大地制约了单一半导体材料在环境污染控制中的实际应用。因此,本研究关注了新型光催化剂碘酸银。碘酸银含有孤对电子,并形成了非对称的
近十几年来,含有后过渡态分叉(PTSB)现象的反应因其复杂性和重要性得到了科研界越来越多的关注。本文详细介绍了几类环加成反应中PTSB现象,其中分为生物体系中酶催化环加成反应的PTSB现象和非酶条件下的PTSB现象,我们发现微环境对PTSB产物的比例有着重要的影响。此外,我们也详细研究了酶催化反应的复杂机理,探寻了酶的活性位点。主要内容分为以下四个部分:1.通过对酶催化[6+4]/[4+2]环加成
金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是近二十年来发展最为迅速的一类新型多孔材料,通常是指由金属离子(或离子簇)和有机配体通过配位自组装而形成的晶态多孔材料。因其具有可视化的结构、超高比表面积、可调节的孔径及易修饰的孔表面等优点受到国内外科学家们的广泛关注,同时MOFs材料在温室气体的捕获及石化能源气体的存储与分离领域展现出广阔的应用前景。轻质烃类混合物的分离
两亲性嵌段共聚物在选择性溶剂中可以自组装形成丰富的形貌,如球形胶束、盘状胶束、棒状胶束、囊泡等。由于纳米粒子具有独特的光、电、磁特性,且在聚集体中具有不同的分布方式,从而将嵌段共聚物与纳米粒子进行有序的自组装,可以获得一系列不同形态的组装体,并在药物输运、表面增强拉曼光谱、高灵敏度的生物传感器、生物成像探针和高密度存储材料等具有重要作用。本论文运用耗散粒子动力学模拟方法,研究了两亲性线型双嵌段共聚
活性氧(ROS)广泛存在于有机体和自然界内,其化学性质活泼,且具有较高氧化活性。在进入人体之后,它们会形成老化物质,对遗传因子造成损伤,是造成疾病和衰老的最大元凶。由于它们都具有较强的反应活性,能够与多数生物分子发生反应,因此对它们的定性和定量检测成为了生命科学领域的一项重要课题,并吸引了越来越多的研究者的注意。过氧亚硝基阴离子(ONOO~-)作为高活性且寿命较短的一种活性氧,其检测变得尤为重要。
烯(炔)烃参与的双官能团化反应作为高效构建碳-碳及碳-杂键的合成方法之一,已经受到有机合成化学家的广泛关注,其中部分方法学研究广泛用于天然产物及具有生物活性分子的合成。鉴于双官能团化反应的研究价值及应用前景,本论文主要以烯(炔)烃参与的双官能团化为研究目标,设计了相应串联环化反应,从而开发了多种高效构建五元环系化合物的方法。此外,作为该课题的延伸,初步探究了“炔烃参与构建六元氮环”的合成策略。具体