层状双氢氧化物制备、改性及其CO2吸附性能研究

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工业革命以来,大量的化石燃料燃烧排放的以CO2为主的温室气体迅速增加,导致了全球气候变暖等一系严重问题。控制和减少C02的排放量已成为当前各国政府工作重点及学术领域的研究热点。最直接、最有效的C02减排手段是捕集回收燃煤电厂烟道气中的CO2。固体吸附剂吸附CO2具有低能耗、低腐蚀、应用温幅宽及无二次污染等优点,极具发展前景。本文选择层状双氢氧化物(LDH)作为吸附剂开展了吸附捕集CO2的性能、机理的研究。采用共沉淀方法合成了十二烷基硫酸钠、十二烷基磺酸钠和十二烷基苯磺酸钠等三种阴离子表面活性剂插层的MgAl LDH和NiMgAl LDH;采用超声剥落的方法对NiMgAl LDH进行了氨基改性;并利用BET、元素分析、X射线衍射(XRD)、漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)和热重分析(TGA)等技术对样品进行了表征。结果表明:三种阴离子表面活性剂插层扩大了层状双氢氧化物的层间距,十二烷基硫酸钠插层的层状双氢氧化物比面积最大,AMPTS能被接枝到层状双氢氧化物上。采用热重分析的方法研究了层状双氢氧化物的CO2吸附性能,结果表明:对于MgAl LDH,阴离子表面活性剂插层扩大了层状双氢氧化物的层间距,增大了CO2吸附能力;当层间距和平均孔径一定时,CO2吸附容量与比表面积有关,比表面积越大,CO2吸附越强;十二烷基硫酸钠插层的MgAl LDH的比表面积大,再生性能好,在30℃和80℃的吸附容量分别为0.78mmol/g和0.14mmol/g。对于氨基改性的NiMgAlLDH,其最佳的脱附温度为140℃;在80℃下,NiMgAlN2在不同条件下最大吸附容量分别为2.02mmol g-1(纯CO2条件)和1.89mmol g-1(15%CO2/N2混合气条件)。同时,本文利用原位漫反射傅里叶红外光谱对二氧化碳在样品上的吸附进行了机理研究。本文研究将为功能化吸附材料的定向设计和开发绿色、高效、经济的CO2捕集工艺提供实验依据。
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