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过渡金属元素的d壳层易于失去一个或多个电子导致电子或自旋结构的巨大差异。这类金属氧化物具有很多非常奇特的性质,例如烧绿石结构的Tb2Ti2O7是一种自旋液体材料,即使在绝对零度下,这种材料中的Tb3+自旋依然持续地涨落,晶体场理论的计算表明Tb3+的基态与第一激发态均为特殊的双重态结构,目前该体系的磁性和自旋动力学过程依然不甚明朗。针对存在的问题,本论文主要研究了(Tb1-xYx)2Ti2O7单晶的磁化率、比热和热导率等低温物性,探讨了非磁性离子(Y3+)掺杂对该体系物性的影响,此外还研究了另一种层状钙钛矿结构的GdBaMn2O5.0单晶的低温热传导性质。论文正文部分分为三章,每章主要内容概述如下:
第一章综述了过渡金属氧化物的一些特征性质。简单介绍了阻挫的机制及自旋液体材料的研究,然后详细描述了自旋液体材料Tb2Ti2O7的晶体结构、磁性质、μSR、中子衍射及比热的测量结果,本章后半部分对强关联体系GdBaMn2O5.0进行了一些介绍,包括其特殊的层状钙钛矿结构,稀土离子层中氧离子的扩散机制,磁性质及可能的磁结构等。
第二章主要介绍了浮区法生长非磁性Y掺杂的(Tb1-xYx)2Ti2O7单晶O=0,0.1,0.5)的方法,我们改进了文献中的单晶生长条件,获得了高品质(Tb1-xYx)2Ti2O7单晶,并在此基础上,详细测量了其磁性质、比热及部分热输运性质。在~80K时,(Tb1-xYx)2Ti2O7单晶(x=0,0.1,0.5)中开始出现短程磁关联相互作用,非磁性离子Y的掺杂并没有显著地改变Tb2Ti2O7的磁性质,但大幅地降低了体系内的关联相互作用并导致Tb3+晶体场能级劈裂的加剧。Tb2Ti2O7内部持续的自旋涨落抑制了声子的导热,而Y的掺杂引起的无序度增加导致声子导热被抑制得更为显著。
第三章简要介绍了GdBaMn2O5.0单晶的低温热输运研究。低温下GdBaMn2O5.0中只有声子参与导热,表现出了典型的声子导热行为。而高温段Mn3+/Mn2+开始形成长程反铁磁有序时出现的磁振子的激发导致了k(T)曲线中该温度段的鼓包。GdBaMn2O5.0k(H)的测量中发现磁场引起的Gd3+的自旋能级劈裂对声子的散射导致了k(H)曲线中的低谷。