【摘 要】
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水体溶解有机碳是指水中溶解性有机物中所含的碳含量,用于表征水体中有机物含量的综合性指标,能够反映水体有机污染程度。本文面向海水水环境安全保障和城市智慧水务等需求,探索利用光谱法灵敏、实时、可原位监测等优点,着重开展紫外-可见光和三维荧光光谱进行水体溶解有机碳检测的应用理论与技术研究,重点研究了水体溶解有机碳紫外-可见光、三维荧光、融合检测中的预处理、特征提取、映射模型构建等关键问题,提出适用于不同
【基金项目】
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国家自然科学基金“基于多源信息融合的水质在线异常检测与分类识别方法研究”,课题编号:61573313; 国家重点研发计划项目“海水总有机碳光学原位传感器及在线监测仪研发”课题“TOC光学检测方法的研究”,课题编号:2017YFC1403801;
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水体溶解有机碳是指水中溶解性有机物中所含的碳含量,用于表征水体中有机物含量的综合性指标,能够反映水体有机污染程度。本文面向海水水环境安全保障和城市智慧水务等需求,探索利用光谱法灵敏、实时、可原位监测等优点,着重开展紫外-可见光和三维荧光光谱进行水体溶解有机碳检测的应用理论与技术研究,重点研究了水体溶解有机碳紫外-可见光、三维荧光、融合检测中的预处理、特征提取、映射模型构建等关键问题,提出适用于不同检测浓度和场合的光谱检测方法,旨在为海洋环境立体监测等工作提供技术支持。论文主要工作和创新点如下:(1)针对常规检测方法无法满足溶解有机碳在线监测的实时性需求,研究了水体溶解有机碳光谱检测方法的基础理论,重点分析了不同光谱检测方法的产生机理、光谱特性、环境因素影响规律,探讨了溶解有机碳检测中光谱数据处理与分析技术,分析了不同光谱检测方法的特点和适用性。针对单一光谱检测在不同浓度区间存在检测局限性,研究了多源光谱融合的可行性,提出了多源光谱融合基本策略,为后续工作奠定理论基础。(2)研究了基于紫外-可见光谱的溶解有机碳检测方法。针对局部特征提取方法无法充分反映溶解有机碳在紫外-可见光谱上的吸收特性,提出了基于自组织映射的全光谱特征提取技术对吸收谱图进行降维及特征提取。为了减小溶解有机碳测量中散射干扰以及非有效样本物质的吸收引起的非线性影响,建立了基于正则化贪心森林的溶解有机碳紫外-可见光谱检测模型,通过决策树集成结合前向分步算法获取光谱特征与样本浓度之间的非线性映射关系,并结合结构正则化等优化策略提升模型泛化能力。分析了检测方法的适用性,讨论了紫外-可见光方法对于不同溶解性有机碳浓度的检测能力。(3)研究了基于三维荧光光谱的溶解有机碳检测方法。溶解有机碳检测过程中存在散射峰干扰等问题,为了提高插值拟合效果以及减少噪声干扰,提出了双线性插值结合二阶导平滑的光谱平滑去噪方法。针对三维荧光高维数据特性、组分特征重叠等问题,从张量分解及光谱特性角度出发,提出了交替最小二乘分解方法进行光谱降维与特征提取,并通过边界约束优化方法避免光谱分解过程陷入无物理意义的退化解。利用光谱分解得到的组分信息结合正则化贪心森林构建溶解有机碳非线性分析模型。进行了模型对比分析,讨论了三维荧光光谱法对于不同溶解性有机碳浓度的检测能力。(4)针对紫外-可见光谱和三维荧光光谱在检测原理、适用范围等存在差异,两者之间存在互补性,研究了紫外-可见光谱和三维荧光光谱融合的溶解有机碳检测方法。为了解决两种光谱数据量不均衡问题,以数据驱动和特征嵌入为基础,根据数据潜变量交互原理提出特征融合矩阵构建方法,实现数据层面的融合。对于特征融合矩阵中光谱特征不易直观提取、存在信息冗余的特点,提出了基于卷积神经网络的特征提取方法,并利用长短期记忆分析方法学习特征之间的关联性,建立溶解有机碳多源光谱融合检测模型。最后为了适应实际在线监测过程中样本浓度的变化,提高检测性能,基于非概率凸模型提出了一种光谱检测方法选择机制,以不同检测方法的光谱特征空间集合为基础,建立有界判别模型,实现溶解有机碳浓度变化条件下的自适应检测,提升光谱检测技术的适用性和稳定性。本文对水体溶解有机碳的紫外-可见光谱和三维荧光光谱分析方法进行了深入研究,并结合数据融合理论,提出了多源光谱融合的溶解有机碳检测方法。基于非概率可靠性方法创建了自适应的溶解有机碳光谱检测方法,提升了在线监测中对浓度变化的适用性。在利用标准液和实际海水进行实验验证基础上,以国家重点研发计划项目为依托在实际海区的溶解性有机碳原位监测系统中进行了试验应用,取得了良好成效。论文的研究成果为光谱检测技术在溶解有机碳实时在线监测场景中的应用提供了一种解决方案。
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