可见光下BiOI催化降解磺胺二甲氧嘧啶和磺胺嘧啶钠的研究

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近年来,抗生素对人类健康和生态环境的影响已引起社会广泛关注。光催化降解抗生素具有很好的应用前景。本文研究了可见光下利用BiOI催化降解磺胺类两种抗生素。本文介绍两种催化剂BiOI和Bi7O9I3的合成和表征。其次,模拟太阳光照射下,用BiOI催化降解磺胺二甲氧嘧啶(SDM),并研究BiOI对SDM的吸附和光催化反应动力学,考察了助氧化剂H2O2、初始SDM浓度和BiOI浓度对催化降解效果的影响,通过测定反应溶液前后的COD和生成的离子浓度变化推测出可能的降解机理。直接利用太阳光照射,自然条件下利用Bi7O9I3催化降解磺胺嘧啶钠(SD-Na),并研究Bi7O9I3对SD-Na的吸附和光催化反应动力学,测定春、夏、秋、冬四个季节光照强度并考察其对催化降解效果的影响,通过测定反应溶液的COD和离子浓度的变化推测出可能的降解机理。具体内容如下:(1)以Bi(NO3)3·5H2O为Bi源,KI为I源。以聚乙烯吡咯烷酮(MW=58000)为溶剂时,在常温条件下合成的是BiOI。以乙二醇为溶剂时,采用多元醇法合成的是Bi7O9I3。两种催化剂分别采用紫外-可见漫反射、扫描电镜、透射电镜、X-射线晶体衍射、X-射线光电子能谱对其进行表征。结果表明:BiOI是由约1-2μm左右大小的球组成,这些微球容易堆积形成球垛。Bi7O9I3是由厚度约1μm长方体结构组成。BiOI的最大吸收波长约为700nm,禁带宽度为1.77eV,较TiO2P25发生红移。Bi7O9I3的最大吸收波长约为617nm,禁带宽度为2.01eV,吸收波长介于TiO2P25和BiOI之间。(2)以350W氙灯作为模拟太阳光源,添加助氧化剂H2O2条件下,用BiOI催化降解SDM。研究结果表明:BiOI对SDM的吸附符合Langmuir模型,相关性系数是0.96。BiOI最佳浓度为1g·L-1、H2O2最佳浓度为50mg·L-1和初始SDM浓度为10mg·L-1时,降解效率最高,达到96%,COD去除率最高达到88%。降解动力学属于准二级模型。SDM分子中有机S和有机N降解后形成SO42-和NO3-,但N原子氧化降解不完全,降解后的溶液含有小部分含氮有机物。(3)利用太阳光照射,自然条件下用Bi7O9I3催化降解SD-Na。实验结果表明:Bi7O9I3对SD-Na的吸附符合Langmuir模型,相关性系数是0.98。夏季气候条件下,降解效果最好,达到82%。春、秋、冬三季的降解效率分别为69%、70%、60%。冬季光照强度低,添加H2O2可以提高冬季催化降解效果。添加H2O2条件下,COD冬季去除率为82%,不加H2O2条件下,COD冬季去除率为60%。SD-Na分子中有机S和有机N分别以SO42-和NO3-形式分解,但S原子分解是不完全的,降解后的溶液可能含有小部分含硫有机物。研究结果表明BiOI系列催化剂可以催化降解水中磺胺类抗生素,为光催化降解实际应用提供理论依据,并具有潜在的应用价值。
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