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本论文主要研究了二氧化氯催化氧化含酚溶液和H酸溶液的处理工艺,包括催化剂的制备及筛选,化学氧化低浓度含酚溶液,催化氧化处理高浓度含酚溶液和催化氧化处理H酸溶液。
本试验选取Ni(NO3)2,Zn(NO3)2,Fe(NO3)3,Cu(NO3)2等四种常用的硝酸盐作为浸渍液,γ-Al2O3为载体,通过浸渍法制备催化剂。实验结果表明:在浸渍时间4h、煅烧时间2h、煅烧温度550℃条件下,制得的Fe/γ-Al2O3催化剂,用于二氧化氯催化氧化处理高浓度含酚溶液的催化活性最高。在浸渍时间4h、煅烧温度250℃、煅烧时间2h条件下,制得的Ni-Zn/γ-Al2O3催化剂,用于二氧化氯处理染料中间体H酸溶液效果最佳。
催化氧化处理高浓度含酚溶液的最佳工艺条件:ClO2/溶液(体积比)为0.20,Fe/γ-Al2O3催化剂的投加量为20g·L-1,pH为中性,室温下反应60min。最佳实验条件下,催化氧化对硝基苯酚溶液,TOC去除率为58.38%,氧化指数为1.739,与单独氧化效果相比,TOC去除率提高了50%,氧化指数提高了25%。催化剂重复使用七次后,仍保持较高的活性和稳定性。降解谱图前后对比表明,经过催化氧化处理,酚类物质的特征吸收峰消失,原有苯环结构被破坏转化为小分子。
催化氧化H酸溶液的最佳工艺条件:ClO2/溶液体积比为0.20;Ni-Zn/γ-Al2O3作催化剂,加入量为20g·L-1;pH为中性偏碱性范围;反应60min。最佳实验条件下,Ni-Zn/γ-Al2O3催化剂催化氧化H酸溶液,TOC去除率为75.94%,与化学氧化效果相比,TOC去除率提高了191%。Ni-Zn/γ-Al2O3催化剂能连续使用7次而保持稳定的催化活性。H酸降解前后光谱图分析表明,经过催化降解后,H酸的特征吸收峰消失。