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分子自组装提供了一种精确组装纳米结构材料的方法。利用DNA的分子间与分子内的相互作用能够用来设计和组装具有复杂纳米结构的材料。根据Watson-Crick碱基互补原则,设计具有粘性末端的双交叉结构(DAE)分子瓦(DNAtiles),自组装成具有条纹排列的二维DNA晶体,从而创建具有纳米级周期排列的结构。在二维DNA晶体上增加一个发夹形的结构,提供一个拓扑标记,这些标记突出DNA晶体的平面,通过透射电子显微镜(TEM)或者原子力显微镜(AFM)就可以观测到DNA晶体的条纹结构。
在设计DNA分子瓦时,增加或减少含有限制性位点的发夹型结构,可以增加晶体拓扑的多样性。发夹形结构可以修饰特殊的反应位点,可以与一些修饰过的功能纳米粒子组装,形成功能化的纳米材料。我们设计DNA双交叉分子,通过修饰发夹形结构来与修饰过的功能纳米粒子相接,生成以二维DNA晶体作为分子支架的周期排列结构。
本文的主要内容有:1.设计了四个DNA双交叉分子瓦,从双交叉分子瓦生长出了二维DNA晶体。并已经通过透射电子显微镜和原子力显微镜观测到具有条纹拓扑排列的二维DNA晶体。在其中的一条DNA链的5端修饰了磷酸根,生长了磷酸化的二维DNA晶体,透射电子显微镜和原子力显微镜观察到了形貌良好的DNA晶体。晶体的大小一般大于1×5μm,条纹之间的距离是64nm。
2.将可人工编程设计的刚性DNA分子瓦中的DX分子(double-crossover,双交叉)自组装形成二维DNA晶体。将含有二维DNA晶体的缓冲溶液程序升温,用紫外—可见分光光度计在260nm处测定二维DNA晶体的熔解曲线,观测到了DNA晶体的多重熔解过程,并求得Tm。Tmelt=66℃。AFM显微镜的研究也观测到了二维DNA晶体受热解体后的图像,表明二维DNA晶体的熔解过程首先发生在DX分子瓦间的粘性末端,然后是DX分子瓦的解体,由此推测,在DNA晶体生长过程中单链DNA相互结合成分子瓦后,分子瓦进一步自组装成晶体。