近年来我国的氮氧化物排放总量仍然巨大,工业源的氮氧化物要达到“超低排放”要求,必须实现高效的烟气脱硝。商用的钒基SCR（selective catalytic reduction）催化剂活性温度窗口为300-400℃,SCR装置需布置在除尘器上游的高温高尘区域,长期运行易出现催化剂磨损、中毒等问题,严重影响SCR设备的可靠性和寿命。探索将SCR装置布置于除尘脱硫装置下游的低温低尘区是目前烟气脱硝技术的研究热点和发展方向,其技术关键是开发与研制高效高抗性的低温SCR催化剂。本文以Mn基低温SCR催化剂为研究对象,结合实验和量子化学计算,考察了催化剂载体特性、活性金属种类和制备方法对催化剂性能的影响,揭示了催化剂表面的SCR反应机理,并提出了一种利用分子筛筛分特性提高催化剂抗硫性能的新方法。全文的主要内容如下:首先,研究了锐钛矿TiO₂载体特性对催化剂性能的影响。结果表明,相比于{101}晶面,以优先暴露{001}晶面的锐钛矿TiO₂为载体的Mn-Cu/TiO₂{001}催化剂的脱硝活性高出9.29%左右,且其在180²60℃的温度范围内NO脱除率均超过80%。优先暴露{001}晶面有利于提高活性金属的分散度和催化剂表面Mn⁴⁺和O_α的原子比,有利于增强催化剂表面Lewis酸酸性和活性金属间的协同作用。采用量子化学计算方法,构建了MnO₂/TiO₂（001）和MnO₂/TiO₂（101）催化剂模型。计算结果表明,相比于锐钛矿（101）表面,NH₃、NO、NO₂和O₂倾向于吸附在（001）表面,且（001）表面氧化性更强,更容易产生氧缺陷。负载MnO₂对（001）表面的性能有显著地促进作用,Mn（001）表面的吸附性能、氧化性和氧缺陷形成能力明显优于Mn（101）表面。其次,以优先暴露{001}晶面的锐钛矿TiO₂为载体,研究了Ce、Fe和Cu掺杂制备的Mn-M/TiO₂{001}催化剂（M=Ce、Fe和Cu）的脱硝性能。结果表明,Ce掺杂制备的MnCe001催化剂的活性组分分散最好,Mn-Ce间的协同作用最强,弱酸性点位最丰富。MnCe001催化剂的脱硝活性比MnCu001高出3.35%,比MnFe001高出8.74%,且其活性温度窗口最宽。MnCe001催化剂的抗水抗硫能力最强,在H₂O和SO₂共同毒害165 min后,活性仅下降11.84%,H₂O和SO₂对其产生的毒害作用是可逆的。第三,以MnCe为活性组分,研究了制备方法对Mn-Ce/Al₂O₃/堇青石整体式催化剂脱硝性能的影响。结果表明,当采用本文提出的新方法—改进沉积沉淀法时,Mn²⁺和Al³⁺在OH^-的共同吸引下形成了（Mn-OH-Al）小团簇,缩小了三种金属氢氧化物的溶度积差异,避免了先后沉淀的发生。改进沉积沉淀法有效增强了活性组分和涂层之间的相互作用,提高了催化剂表面的Ce³⁺和O_b原子比,其制备的催化剂MDP3比采用传统浸渍法和沉积沉淀法制备的催化剂1IMP1和DP2的脱硝活性分别高出10.14%和7.04%。且MDP3的抗水抗硫性能最强,通入10 vol.%H₂O和400 ppm SO₂毒害4 h后,活性仅下降了13.41%,移除H₂O和SO₂后,其脱硝效率几乎恢复到初始水平。第四,构建了Mn/Al₂O₃催化剂模型,采用量子化学计算方法研究了催化剂表面的SCR反应机理。结果表明,NH₃主要吸附在Mn/Al₂O₃催化剂表面的Lewis酸位点以配位形式参与SCR反应;NO₂可通过催化剂表面的活性氧或者晶格氧氧化气态NO生成,其中活性氧更具反应性;N₂O在Mn/Al₂O₃催化剂表面的生成主要由NH₃深度脱氢导致,其反应能垒较高,说明N₂O的生成反应较难完成。最后,针对Mn基低温SCR催化剂易受SO₂毒害的问题,提出了一种利用分子筛筛分特性提高催化剂抗硫性能的新方法,即采用合适孔径的分子筛,从分子层面对SCR反应气体进行筛分,阻止具有较大分子动力学直径的SO₂气体与低温SCR催化剂接触,有望从根本上解决SO₂对低温SCR催化剂的毒害问题。实验结果表明,擦涂法负载晶种后,老化4 d晶化6 h,可在不锈钢管载体表面合成连续致密的RHO型分子筛膜。RHO分子筛膜表现出良好的NO/SO₂分离效果,且在SO₂进气浓度较低时,取得极高的NO/SO₂分离比。混合渗透时的NO/SO₂分离比从5.45显著增加到36.14,水蒸气会显著抑制SO₂的渗透从而改善NO/SO₂的分离效果。RHO分子筛膜上NO和SO₂的渗透分离由表面扩散和分子筛分机理主导。