随着现代社会的不断发展,大量化石燃料燃烧会释放大量的氮氧化物（NOx）,其主要成分为一氧化氮（NO）,会直接导致各种环境问题并危害动植物健康。针对NO的去除目前工业上主要使用选择催化还原法（Selective Catalytic Reduction,SCR）,一方面该方法需要较高的操作温度,高温加热产生的废气会对环境造成二次污染;另一方面该方法需要使用氨气或甲烷等燃料气作为还原剂,反应成本高。光催化技术是一种直接通过利用太阳能来驱动催化反应的技术,因其温和的反应条件和绿色清洁的特点而备受关注。半导体光催化技术可以利用光生电子的还原能力将吸附的NO分子进行活化,进而在质子的参与下发生质子耦合电子转移（Proton-Coupled Electron Transfer,PCET）过程,从而逐步还原NO产生NH3,后者可作为肥料生产中的重要工业原材料,具有较高价值。二氧化钛（TiO2）作为常见的半导体光催化剂,具有还原能力强、稳定性好和毒性低等特点。相比于其他晶相的TiO2材料,锐钛矿相TiO2材料具有载流子寿命长,电子迁移率高等优点。{101}和{001}晶面共暴露的锐钛矿相TiO2材料被证实拥有更加优异的载流子分离能力而得到广泛关注。但缺点是材料本征的活性位点活性较低,从而限制了其应用。光催化反应的本质是在界面处发生的反应,材料的催化活性主要由界面反应位点的活性决定,因此构筑材料界面活性高的位点十分重要。鉴于此,本文以{101}和{001}晶面共暴露的锐钛矿相TiO2材料为研究对象,构筑不同种类活性位点,一方面探究不同种类活性位点对提升光催化NO还原反应性能的影响;另一方面探究不同种类活性位点对NO分子催化转化反应过程的影响,从而为设计和构筑高效的光催化还原NO产NH3反应体系提供理论和实验指导。论文具体研究内容如下:1.以{101}和{001}晶面共暴露的锐钛矿TiO2为模型材料,通过光沉积法将纳米金（Au）和纳米氧化钌（RuO2）选择性地分别沉积在{101}面和{001}面上。光催化性能测试表明,同时负载Au和RuO2双活性位点的催化剂样品TiO2-RuO2-Au还原NO产NH3的催化活性得到显著提升,TiO2-RuO2-Au样品的4 h产NH3量达到197.1μmol·g-1,远高于产NH3量仅为88.7μmol·g-1的未经处理的TiO2样品,也高于产NH3量为129.1μmol·g-1的沉积了单一Au位点的样品TiO2-Au和产NH3量为130.2μmol·g-1的沉积了单一Au位点的样品TiO2-RuO2。实验表征和理论计算结果表明,双活性位点的引入一方面增强了TiO2材料的光生载流子的分离传递能力;另一方面提供了高效的催化活性位点,增强了材料对NO分子的吸附和活化能力,促进光催化NO还原产NH3反应的进行。2.通过在{101}和{001}晶面共暴露的锐钛矿TiO2表面构筑氧缺陷,用于锚定过渡金属钴（Co）并通过光沉积法构筑纳米RuO2位点。光催化性能测试表明,单一Co位点引入的催化剂样品的还原NO产NH3的催化活性得到显著提升,TiO2-OV-Co样品的4 h产NH3量达到188.8μmol·g-1,远高于产NH3量为100.9μmol·g-1的TiO2-OV样品;且进一步引入纳米RuO2后催化性能得到进一步提升,TiO2-OV-Co-RuO2样品产NH3量达到215.1μmol·g-1。实验表征和理论计算结果表明,Co位点的引入为NO分子的吸附和活化提供了位点,也是NO分子进行后续的加氢还原的活性中心并影响其反应自由能变,是材料光催化反应活性得到提升的关键。