石墨烯凝胶基超级电容器的构建和性能研究

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为了提高石墨烯凝胶电极的性能并扩展它在超级电容器方面的应用,本文设计制备了石墨烯凝胶基超级电容器并研究其电化学性能。用N,N二甲基甲酰胺取代部分水通过溶剂热法合成了氮掺杂石墨烯水凝胶(NGH)。NGH比水热法制备的石墨烯凝胶(GH)比表面积提高了306 m~2/g,且发生孔道结构变化,出现大量2μm左右的均匀孔道。在NGH中引入碳纳米管后制备出了碳纳米管复合的氮掺杂石墨烯水凝胶(NCGH),其比表面积和孔道结构几乎没有变化,但电导率增高了1502.7 m S/cm,润湿角变为了37.2°,拥有更好的导电性和亲水性。在电流密度为0.5 A/g时NCGH拥有较高的面积比电容1620 m F/cm~2,其质量比电容为360 F/g,远高于GH和NGH的262.5 F/g和325 F/g。在电流密度10 A/g下NCGH的质量比电容为282 F/g,保持率能有78.3%。在10 A/g的电流密度下恒流充放电循环10000次,NCGH电容保持率能用95.1%。用NCGH作为正负极组装成对称超级电容器后,在500 W/kg的功率密度下,可以达到34.4 Wh/kg的能量密度,而且在10 k W/kg的大功率密度下,能量密度仍可以达到26.9 Wh/kg。先用化学还原法对氧化石墨烯进行预还原得到絮状沉淀物,再与六水硝酸镍和六水硝酸钴混合进行水热反应得到材料镍钴氢氧化物复合石墨烯凝胶,通过调节氧化石墨烯的量得到材料镍钴氢氧化物复合石墨烯凝胶(NiCo-OH/GH),NiCo-OH/GH中超薄的镍钴氢氧化物纳米片均匀分布在石墨烯表面。在0.5 A/g时NiCo-OH/GH的比电容为590 F/g;在10 A/g下的比电容分别是449 F/g,电容保持率76.1%。表现出高的比电容和良好的倍率性能。用材料NiCo-OH/GH作为正极,材料NCGH作为负极组装成不对称超级电容器。不对称超级电容器在10 A/g下充放电循环10000次,电容保持率能用88.4%。在功率密度为375 W/kg能够达到最大的能量密度23.9 Wh/kg,而功率密度增加到7.5 k W/kg,能量密度仍可以达到15 Wh/kg。
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