酸改性污泥/磷石膏陶粒对Pb2+的吸附性能及机理研究

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以固体废弃物——城市剩余污泥、磷石膏和赤泥为原料,以不同原料质量比和焙烧温度制备污泥/磷石膏陶粒,测定陶粒的堆积密度、含泥量、盐酸可溶率等基础性能。利用陶粒进行Pb2+吸附研究,确定吸附性能最佳的陶粒。对此陶粒使用不同浓度的HCl、HNO3和C6H8﹒H2O分别进行改性,获得一系列盐酸改性陶粒(HC)、硝酸改性陶粒(NC)和柠檬酸改性陶粒(CC),研究改性陶粒对Pb2+的吸附效果及吸附机理。结合吸附前后的Boehm滴定、pHpzc、傅立叶红外及比表面积4个指标,分析阐释了Pb2+在陶粒表面的吸附机理。通过静态试验,研究吸附反应时间、Pb2+初始浓度、溶液pH值、陶粒投加量和反应体系温度对改性陶粒去除水中Pb2+的效果影响,确定最佳实验条件,并用吸附等温线模型及吸附动力学模型进行线性拟合分析。通过研究得出以下结论:(1)污泥、磷石膏与赤泥质量比5:3:2,焙烧温度为950℃的陶粒,对Pb2+的吸附效果最佳。此时Pb2+的吸附率为99.99%,吸附量为4.9995mg/g。(2)酸浓度为1mol/L时,HC和NC对Pb2+的吸附率达最大值,分别为90.38%和88.57%。酸浓度为0.5mol/L时,CC对Pb2+的吸附率达最大值(57.85%),低于未改性陶粒(66.86%)。(3)改性陶粒表面的酸性基团含量较未改性陶粒均有所增加(5mol/L柠檬酸除外),1mol/L的HC和NC及0.5mol/L CC的酸性基团增加幅度最大,增幅分别为72%、75%、69%。吸附Pb2+后,所有陶粒的酸性基团含量均降低,特别是羧基和羟基含量,说明大量羧基和羟基参与了Pb2+吸附反应。(4)改性后陶粒的pHpzc值明显低于改性前。实验条件Pb2+溶液pH值为5。当溶液pH=5时,Pb主要以Pb2+、Pb(OH)+、Pb(OH)2(aq)和Pb(OH)2(s)形式存在,当pH2+的吸附过程中,-OH、C-O等基团参与了吸附过程,改性陶粒结构疏松多孔,比表面积大,孔隙发达,有利于吸附作用的进行。改性陶粒对Pb2+的吸附存在表面吸附作用。(6)HC对Pb2+的吸附特性能可用Langmuir方程描述,NC和CC对Pb2+的吸附特性能可用Freundlich方程描述,三种改性陶粒均表现为单分子层吸附,对Pb2+的吸附反应均符合准二级反应动力学方程。(7)溶液初始pH值、吸附时间与Pb2+的去除率呈正相关,而吸附剂投加量、溶液初始浓度与去除率呈负相关,温度对所有样品吸附Pb2+影响都不大。最佳溶液初始pH值为5,溶液初始浓度为200mg/L,吸附剂投加量为2g/L,吸附时间为1h(HC和NC)和2h(CC),吸附温度为25℃。(8)由Langmuir方程参数qm和b可知,NC对Pb2+的吸附性能更好;Pb2+与HC的活性吸附位点结合力最强。
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