【摘 要】
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WLED（白光发光二极管）因具有出色的显色性能,并且高效耗能少,在照明市场占据主流位置。其中应用最广泛的WLED组合方式为蓝光LED芯片激发黄光荧光粉(Y3Al5O12:Ce3+),发出的光混合得到白光。但该种WLED存在色温高,显色指数低等不如意的地方,而加入红光组分后的WLED器件弥补了以上不足。其中Mn4+掺杂氟化物红光荧光粉,因具有尖锐的红光窄带发射、位于人眼敏感区和量子产率接近100%等
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WLED（白光发光二极管）因具有出色的显色性能,并且高效耗能少,在照明市场占据主流位置。其中应用最广泛的WLED组合方式为蓝光LED芯片激发黄光荧光粉(Y3Al5O12:Ce3+),发出的光混合得到白光。但该种WLED存在色温高,显色指数低等不如意的地方,而加入红光组分后的WLED器件弥补了以上不足。其中Mn4+掺杂氟化物红光荧光粉,因具有尖锐的红光窄带发射、位于人眼敏感区和量子产率接近100%等优点,被认为是应用于WLED红光组分近乎完美的材料。但此种荧光粉在实际应用中也不是完美的,具体表现为:高湿环境下其有效成分[Mn F6]2-会分解和器件长时间运作时芯片产生大量热量导致温度高,使荧光粉发生热猝灭。这都会造成荧光粉发光效率大幅度下降,并且相比黄光荧光粉,该种荧光粉室温下荧光强度很弱。因此,优化此类荧光粉三项性能具有重大实际意义。在文献调研背景下,本论文选用声子能量低、发光效率高的Na2Si F6为基质,创新性地对其进行包覆和离子掺杂,旨在获得以上三项性能都提升的红光荧光粉。详细研究成果及创新点如下:1.将离子交换法和简单的涂覆方法结合,合成新颖的、常温和高温下发光强度均增强的NSF:0.05Mn4+,0.04K+@GQDs（NSF:Na2Si F6,GQDs:氯基化石墨烯量子点）荧光粉。GQDs涂层对最佳样品的发光强度和发光热稳定性起到双重增强效果。具体如下:（a）包覆后样品的PL强度为未包覆样品的1.50倍;（b）包覆后样品发光热稳定性提升很多,具体表现为其在120,150和180℃的综合PL强度分别为初始值的179.7%,175.8%和119.3%。认为上述行为是通过声子诱导机制将部分热能转变为光能的过程,热稳定性分析结果表明,该样品适合于大功率WLED的应用。选用最佳样品作为器件红光发光成分,得到了相关色温低、发光效率高和显色指数高的暖白光。2.通过无H2O2水热法和表面钝化工艺,制备了耐水性、发光热稳定性和发光强度增强的新型荧光粉:LNSF:Mn4+-CA(LNSF:Mn4+=Na2Si F6:0.066Mn4+,0.06Li+,CA=柠檬酸溶液)。表面钝化明显提高材料的耐水性、发光热稳定性和发光强度。高的发光热稳定性是强负热猝灭（NTQ）引起的,研究表明表面钝化后电子陷阱增加是其主要原因。此外,表面钝化后,样品表面原位形成了均匀的Rare-Mn4+保护层,从而提高样品的耐水性。该层隔离外部水分,使样品内部无法与水接触。实验结果表明,未钝化样品在水中浸泡6 h后,发光强度下降至初始强度的42.73%,而钝化样品发光强度仍为初始发光强度的92.33%。最后,利用最佳钝化样品组装出具有良好发光性能（CCT=3916 K,Ra=89.6）的WLED器件。3.通过无H2O2反应法在室温下获得了新型的、发光热稳定性和防水性能同时增强的LNSF:Mn4+(LiyNa（2-y）Si F6:Mn4+)。探索了其热稳定性良好的机理为Li+共掺杂在基质中实现电荷转移（CT）,产生NTQ效应,提高了热稳定性。并在不进行二次改性情况下晶体表面形成Rare-Mn4+疏水层,使其在潮湿环境下仍保持良好的发光稳定性,并讨论了Rare-Mn4+层的形成机理。以LNSF:Mn4+为红光组分,制备了一种发出理想暖白光（CCT=3173 K,Ra=90.4）的WLED器件原型,表明LNSF:Mn4+可以提高WLED的性能。
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