【摘 要】
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作为新兴大功率固态照明技术,激光照明在高亮度照明与显示领域具有广泛应用。荧光粉转换激光白光（PC-WLD）是激光照明的主流方案。高强度激光在实现高亮度光源的同时,也给光转换材料带来了严峻挑战,例如传统有机封装的失效和发光饱和,因而催生了全无机光转换器件（激光荧光粉）的蓬勃发展。目前,激光荧光粉主要集中在以Y3Al5O12:Ce3+（YAG:Ce3+）为代表的石榴石体系荧光粉,受限于其发射光谱,严重
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作为新兴大功率固态照明技术,激光照明在高亮度照明与显示领域具有广泛应用。荧光粉转换激光白光（PC-WLD）是激光照明的主流方案。高强度激光在实现高亮度光源的同时,也给光转换材料带来了严峻挑战,例如传统有机封装的失效和发光饱和,因而催生了全无机光转换器件（激光荧光粉）的蓬勃发展。目前,激光荧光粉主要集中在以Y3Al5O12:Ce3+（YAG:Ce3+）为代表的石榴石体系荧光粉,受限于其发射光谱,严重制约着PC-WLDs器件光色品质的提升。因此,开发适合激光激发的多色荧光粉备受关注,但迄今进展十分有限。面对多色激光荧光粉匮乏的严峻现状,本论文基于氮化物基质和Ce3+激活剂离子进行了一系列新型激光荧光粉的设计、合成和发光性质研究,并通过荧光玻璃（PiG）薄膜形式评价了它们在大功率激光激发下的发光性能,为激光照明器件光色品质的提升做出了有益探索,同时提出了一些荧光粉设计的新思路。第一章,概述了固态照明和激光照明技术,简要介绍了发光材料基本原理;介绍了激光激发下荧光粉的发光饱和行为和机理,提出了激光荧光粉的筛选和设计原则;详细综述了近年来激光荧光粉（发光单晶、PiG、PiG薄膜、荧光陶瓷）的研究现状,分析了激光荧光粉面临的机遇和挑战。第二章,介绍了本论文所涉及的主要实验原料、仪器设备和重要的测试表征方法及其原理。第三章,将黄色La3Si6N11:Ce3+（LSN:Ce3+）荧光粉和低熔点玻璃粉共烧到高导热蓝宝石基片上,制备了高效的激光照明用LSN:Ce3+-PiG薄膜,首次基于氮化物荧光粉构筑了高亮度的激光白光。由于LSN:Ce3+具有优异的化学稳定性,荧光粉颗粒与玻璃基质界面清晰,未发生任何界面反应,因而LSN:Ce3+-PiG薄膜得以继承其优异的热稳定性和高的量子效率。调节荧光粉/玻璃粉的质量比（PtG）和薄膜厚度对PiG薄膜的发光性能进行了优化,当PtG=2:3、薄膜厚度为70 μm时,LSN:Ce3+-PiG薄膜具有最高的光转换效率。与蓝光LD耦合,LSN:Ce3+-PiG薄膜最大可以承受12.91Wmm-2的激光功率密度,获得的白光LD的光通量为1076 lm（亮度为773 Mcd m-2）,流明效率为166.05 lm W-1。第四章,基于间隙位置工程设计并合成了 La3Si6N11:Al3+,Ce3+（LSN:Al3+,Ce3+）红色激光荧光粉。在LSN:Ce3+晶体结构中,通过Al3+对Si4+的不等价取代,实现了 Ce3+非同寻常的红光发射（600～665nm）。通过第一性原理计算和光谱分析确认了发光中心、阐明了发光机理:红光发射来源于Ce3+占据LSN晶格中c～1/2层的[Si8N8]间隙所形成的间隙发光中心（Ceint3+）;间隙空间很小,因而导致了长波长发射。LSN:Al3+,Ce3+的荧光寿命为43 ns,不易发生光致发光饱和,是很有潜力的红色激光荧光粉。将黄色LSN:Ce3+和红色LSN:Al3+,Ce3+进行叠层PiG薄膜设计,与蓝光LD耦合成功构筑了高显指的暖白光LD器件,显色指数（Ra）为78,色温（CCT）为 3321 K。第五章,基于多组分固溶体策略设计并合成了面向大功率激光照明应用的Ca1-x-yLixAl1-x-yS1+x+yN3-yOy:Ce3+（CALSON:Ce3+）三元固溶体荧光粉。三元固溶体荧光粉是通过将同构的LiSi2N3和Si2N2O相同时引入CaAlSiN3:Ce3+（CASN:Ce3+）中合成的,致使其带隙明显展宽（5.21→5.50eV）,从而有效提升了母体荧光粉的热稳定性能（200℃的发光保持率从75%提高到了 91%）,能够满足大功率激光照明的要求。蓝光激发下,CALSON:Ce3+呈明亮的橙黄光宽带发射,发射峰为580nm,半峰宽为135nm,外量子效率为41.5%。得益于热稳定性能提升和带隙展宽,CALSON:Ce3+-PiG薄膜的发光饱和阈值较CASN:Ce3+-PiG薄膜的明显提升（12.9→17.8 Wmm-2）。基于CALSON:Ce3+-PiG薄膜的白光LD的单位面积光通量可达到781lm mm-2,CCT为4349K,Ra为70,光学品质优于YAG:Ce3+转换的激光白光。第六章,对全文的研究结果进行了总结,对所制备激光荧光粉的后续优化和应用提出了建议,对激光荧光粉和激光照明器件的进一步研究进行了展望。
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