【摘 要】
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高效捕获二氧化碳（CO2）和硫化氢（H2S）是减少温室气体排放以及合成气净化的有效途径。胺洗涤和低温甲醇洗是目前工业上常用的酸性气体脱除方法。然而,胺易蒸发和降解,会造成损失和设备腐蚀,溶剂再生能耗很高。低温甲醇洗需要在低温、高压下操作,制冷系统需要消耗大量的能源。离子液体作为一种绿色溶剂在气体净化领域表现出了优良的性能,但高成本、高粘度等问题仍然阻碍着离子液体的工业化应用。为解决上述问题,本文合
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高效捕获二氧化碳（CO2）和硫化氢（H2S）是减少温室气体排放以及合成气净化的有效途径。胺洗涤和低温甲醇洗是目前工业上常用的酸性气体脱除方法。然而,胺易蒸发和降解,会造成损失和设备腐蚀,溶剂再生能耗很高。低温甲醇洗需要在低温、高压下操作,制冷系统需要消耗大量的能源。离子液体作为一种绿色溶剂在气体净化领域表现出了优良的性能,但高成本、高粘度等问题仍然阻碍着离子液体的工业化应用。为解决上述问题,本文合成了3种低生产成本、低粘度的质子型离子液体N-乙基吗啉乙酸盐（[NEMH][Ac]）、N-乙基吗啉丙酸盐（[NEMH][Pro]）和三乙胺丙酸盐（[TEAH][Pro]）,并测定了CO2在其中的溶解度。采用Pitzer’s模型和Soave-Redlich-Kwong（SRK）立方型状态方程关联了溶解度数据。这两个模型都具有满意的拟合精度,预测值和实验值的平均相对偏差均小于1.5%。通过溶解度数据,估计了CO2在这3种质子型离子液体中零压力下的亨利定律常数,并计算了无限稀释条件下的偏摩尔吉布斯自由能、偏摩尔焓和偏摩尔熵。这3种质子型离子液体对CO2具有良好的捕集能力,质量摩尔浓度溶解度明显高于普通咪唑类离子液体。相对于[NEMH][Pro]和[TEAH][Pro],CO2在[NEMH][Ac]中具有更高的质量摩尔浓度溶解度。这3种质子型离子液体在合成气净化工艺中具有良好的应用前景。目前,离子液体捕集酸性气体的研究仍处于实验室阶段。为推进离子液体在合成气净化领域的工业化应用,本文对用于脱硫脱碳工艺设计的离子液体进行了整理。通过比较离子液体的粘度和对CO2溶解度的大小,选择了低粘度、高容量的离子液体[NEMH][Ac]作为合成气净化工艺的吸收剂。采用基团贡献法对[NEMH][Ac]的临界性质进行了估算,并根据[NEMH][Ac]的基础物性数据在Aspen Plus软件中对[NEMH][Ac]进行了自定义。采用Materials Studio软件对[NEMH][Ac]和合成气中各组分进行量子化学计算,得到了COSMO-SAC模型的参数,对合成气中各组分在[NEMH][Ac]中的溶解度进行了预测。根据CO2的实验数据和其余气体的预测数据回归了SRK立方型状态方程的二元交互作用参数。对基于离子液体[NEMH][Ac]的合成气净化工艺进行了模拟分析和工艺优化。结果表明,该工艺对CO2和H2S的捕集率都达到了95%以上。有效气体的回收率可达99.6%,符合合成气净化工艺操作规范的要求。该工艺可以在室温下操作,避免了低温运行导致的大量制冷能耗,并且溶剂回收率高于低温甲醇洗工艺。与基于离子液体1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐（[BMIM][Tf2N]）的合成气净化工艺相比,本工艺具有更高的CO2和H2S捕集率,获得的CO2产品气中含硫量更低,并且吸收剂用量更少。因此,本工艺在合成气净化领域中具有良好的工业应用潜力和发展前景。
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