丙烯是化工行业十分重要的基础原料,广泛应用于生产丙烯腈、丙烯酸、聚丙烯、环氧丙烷、丙酮等重要产品。目前,全球丙烯工业处于供需紧张的局面,但传统工艺扩产难度大、石化资源日益枯竭等因素制约着丙烯工业的发展,开发可行的丙烯生产途径成为必然选择。生物乙醇技术日益成熟,为“碳中和”(Carbon Neutral)增产丙烯提供了丰富原料。将生物化工与石油化工结合起来的乙醇制丙烯工艺(ETP)已经成为研究热点,而研究制备高效催化剂成为ETP研究的关键。目前,ETP反应催化剂的研究主要集中于具有独特酸性和孔道结构的分子筛催化剂。研究表明,影响分子筛催化剂催化性能的因素包括反应体系、反应条件、催化剂性质、催化剂积碳等因素。其中,催化剂积碳是影响催化剂活性、稳定性及其应用前景的重要因素。充分认识催化剂上积碳行为对研制高效催化剂具有重要意义。本课题组研制了HZSM-5/SAPO-34催化剂用于乙醇制丙烯反应,并考察了催化剂的制备方法、组成、反应条件等对催化剂性能的影响。本论文进一步考察乙醇制丙烯反应HZSM/SAPO-34催化剂积碳行为,为改善其反应活性、稳定性提供支持。本论文考察了不同制备方法、不同组成的]3ZSM-5/SAPO-34催化剂在ETP反应过程中的催化性能,采用X-射线衍射(XRD)、N2等温吸附-脱附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、红外吸附(FT-IR)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、氧程序升温氧化(O2-TPO)、X射线电子能谱(XPS)等技术对反应前后HZSM-5/SAPO-34催化剂的结构、酸性特征、表面积碳等进行了表征；对不同反应时间ZS-MM-4催化剂(m(HZSM-5):m(SAPO-34)=4、机械混合)积碳行为进行研究,并对ZS-MM-4进行了再生试验并测试其反应活性。论文的研究结果如下：(1)制备方法、m(HZSM-5):m(SAPO-34)比例有针对性地改变了HZSM-5/SAPO-34催化剂酸性质及孔道结构,导致不同的HZSM-5/SAPO-34催化剂催化性能与积碳行为出现差别。强酸和中强酸中心是HZSM-5/SAPO-34催化剂积碳反应中心,积碳主要沉积在介孔孔道。整体上,ZS-MM催化剂抗积碳性能优于ZS-HS催化剂。(2)乙醇制丙烯反应初期,ZS-MM-4催化剂表面具有大量暴露的强酸与中强酸活性中心,介孔孔道空间也有利于催化反应及积碳反应。因此,反应初期积碳可能占据介孔内大部分强酸及中强酸中心,积碳含量增加较快,积碳主要呈现量的变化。反应中后期,由于强酸及中强酸含量大幅降低,介孔空间减小,积碳反应推动力减小,积碳增量趋于平缓。此时孔道内积碳开始向孔道外扩散,在此过程中一部分积碳移至微孔孔口,堵塞微孔。此过程中积碳增量较小,主要是低级积碳物种进一步发生反应向高级积碳物种转化,积碳主要表现为积碳物种的变化。(3)控制适宜的氧气含量和烧碳温度有利于恢复催化剂酸性和结构特性。积碳后ZS-MM-4催化剂在10%氧气条件下,以10℃/min程序升温至550℃,并在550℃、10%氧气气氛条件下保持1h,自然冷却至室温得到再生ZS-MM-4催化剂。再生后ZS-MM-4催化剂的酸性、结构未有明显改变,丙烯收率峰值达到32.35%,为新鲜催化剂丙烯最高收率的93%,催化性能基本可以恢复到新鲜ZS-MM-4的水平。