【摘 要】
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本文以易挥发的二氯甲烷废气为研究对象,以13X分子筛为吸附材料,自制一套动态吸附实验装置,考察了吸附过程中不同因素对分子筛吸附性能的影响;并针对实际工业废气中存在大量水蒸气的问题,采用液相硅烷化法和液相脱铝硅烷化法对分子筛进行疏水改性,探究不同湿度条件下改性分子筛的疏水效果和对二氯甲烷的吸附性能,主要研究内容如下:(1)考察了填料高度、气体流速、气体温度、填料空隙率、相对湿度等因素对13X分子筛吸
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本文以易挥发的二氯甲烷废气为研究对象,以13X分子筛为吸附材料,自制一套动态吸附实验装置,考察了吸附过程中不同因素对分子筛吸附性能的影响;并针对实际工业废气中存在大量水蒸气的问题,采用液相硅烷化法和液相脱铝硅烷化法对分子筛进行疏水改性,探究不同湿度条件下改性分子筛的疏水效果和对二氯甲烷的吸附性能,主要研究内容如下:(1)考察了填料高度、气体流速、气体温度、填料空隙率、相对湿度等因素对13X分子筛吸附二氯甲烷的影响,结果表明:改变填料高度,不会影响穿透曲线的形状;气体流速增大,饱和吸附量先增大后减小;温度升高,使吸附脱附平衡更趋于脱附方向,饱和吸附量降低;空隙率和相对湿度均与饱和吸附量成负相关,即空隙率和相对湿度越大,饱和吸附量越小。在此实验基础上,通过三种动态吸附模型对不同影响因素的穿透曲线进行拟合,结果发现,各模型计算所得理论值与实验值有较高的拟合性,说明这三种模型都能较好地预测13X分子筛对二氯甲烷气体的动态吸附过程。(2)采用液相硅烷化法对分子筛进行改性,探究了不同沉积溶剂和三甲基氯硅烷沉积量对分子筛疏水效果和吸附性能的影响,确定最佳改性条件为:环己烷为沉积溶剂,三甲基氯硅烷沉积量为64 mg/g。利用扫描电镜及能谱仪、X射线衍射仪、傅立叶变换红外光谱仪等对改性前后的分子筛进行表征分析,结果表明改性后有疏水性甲基基团附着分子筛表面,改善了分子筛的疏水效果。通过静态水吸附实验评价改性分子筛的疏水效果,结果发现改性分子筛的吸水量从30.95%降低至21.10%;通过不同湿度吸附实验探究不同湿度下最佳改性分子筛对二氯甲烷的吸附性能,结果表明:在RH=95%、RH=65%和RH=25%条件下改性后分子筛饱和吸附量较原分子筛分别增加了24.45 mg/g、18.28 mg/g和-9.07 mg/g,说明改性后分子筛抗湿性能增强,在高湿度下表现出更好的疏水效果,但由于改性后硅烷试剂也占据了部分吸附位点,因而在低湿度下饱和吸附量反而下降。(3)进一步采用液相脱铝硅烷化法对分子筛进行疏水改性研究,探究酸类型和酸的浓度对改性分子筛疏水效果的影响,确定最佳的脱铝试剂为盐酸,最佳盐酸浓度为0.3 mol/L,在此条件下制备最佳改性分子筛并进行吸附实验。改性后分子筛的表征结果说明盐酸脱铝会提高分子筛的硅铝比,也会造成分子筛比表面积下降;同时脱铝生成的大量羟基窝被硅烷试剂置换为疏水基团Si-(CH3)3,并部分修复了分子筛骨架。静态水吸附实验表明脱铝硅烷化法改性后分子筛吸水量降低至13.66%;不同湿度的动态吸附实验表明,在RH=95%、RH=65%和RH=25%条件下改性后分子筛的二氯甲烷饱和吸附量较原分子筛分别增加了27.15 mg/g、16.58 mg/g和-12.09 mg/g,可以发现,在高湿度下脱铝硅烷化法改性效果比单独的硅烷化法更优。但总体来说,采用这两种方法改性后的分子筛均具有较好的抗湿性能,对于高湿度二氯甲烷工业废气具有更好的处理效果。
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