吸附废水中放射性锶的金属硫化物制备及性能研究

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近年来随着核工业的快速发展,核燃料循环过程中产生了较多的放射性废水,90Sr作为主要的裂变产物之一,其潜在威胁不容忽视。本文研制了两种金属硫化物吸附剂NaTS-2和NMTS,完成了制备条件优化和吸附性能及成本分析。最终确定其主要合成原料用价格相对较低的氯化亚锡代替价格较高的锡粉,为加快其实际应用奠定了基础。NaTS-2为层状结构,合成原料为硫粉、无水氯化亚锡、无水碳酸钠,以10:3:8的摩尔比,于200℃下水热反应24 h合成。在初始Sr2+浓度为5 mg/L、NaTS-2投加量为0.5 g/L时,Sr2+吸附在60 min达到平衡;298 K时最大吸附量计算值为88.9 mg/g,且NaTS-2在p H值为3~11范围内均能保持结构稳定,对Sr2+和典型活化腐蚀产物(Co2+、Mn2+、Ni2+)的去除率分别不低于99.6%和98.5%。NMTS同样为层状结构,合成原料比NaTS-2增加了氯化镁,降低了氯化亚锡用量,进一步降低了制备成本。硫粉、无水碳酸钠、无水氯化亚锡、六水合氯化镁的摩尔比为20:10:3:3,合成条件同NaTS-2。NMTS在p H值为4~11范围内对Sr2+亲和性良好,吸附Sr2+速率较NaTS-2更快,仅3 min即可达到平衡。298K下NMTS对Sr2+的最大吸附量为52.6 mg/g,吸附等温线与Langmuir模型拟合较好,对Sr2+的吸附为吸热的自发反应;初始Sr2+浓度为5 mg/L时,分配系数为1.1×10~6 m L/g;投加量为0.5 g/L时,去除率为99.85%。共存离子影响程度由大到小依次为Ca2+>Mg2+>Na+>K+,Mg2+、Ca2+竞争较强,浓度为Sr2+质量浓度的4倍时,Sr2+去除率均下降到75%以下,且自来水中Sr2+去除率仅32.33%。NMTS对Sr2+的吸附机理在低浓度时为离子交换,高浓度时离子交换与表面吸附共存。此外,NMTS对活化腐蚀产物(Co2+、Mn2+、Ni2+)去除率也不低于98.05%。NaTS-2、NMTS的制备成本较NaTS分别降低了25%、54%。NaTS-2、NMTS既能保证放射性锶废水的处理效果,又可以降低金属硫化物吸附剂的制备成本,有助于其在放射性废水处理领域的应用。
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