【摘 要】
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有机-无机杂化钙钛矿具有结构可设计、电子与光学特性可调、载流子寿命长等优点,成为了众多光伏材料中最受欢迎的。然而有机-无机钙钛矿中的有机组分在高温和高湿环境下并不稳定。相比之下,全无机钙钛矿CsPbX3(X=I,Br,Cl)使用金属铯原子替代不稳定的有机组分而获得了较高的热稳定性,一些间接证据也表明这类材料可以具有同样出色的表现。因此,全无机金属卤化物钙钛矿正在迅速成为理想的替代材料并吸引着广大研
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有机-无机杂化钙钛矿具有结构可设计、电子与光学特性可调、载流子寿命长等优点,成为了众多光伏材料中最受欢迎的。然而有机-无机钙钛矿中的有机组分在高温和高湿环境下并不稳定。相比之下,全无机钙钛矿CsPbX3(X=I,Br,Cl)使用金属铯原子替代不稳定的有机组分而获得了较高的热稳定性,一些间接证据也表明这类材料可以具有同样出色的表现。因此,全无机金属卤化物钙钛矿正在迅速成为理想的替代材料并吸引着广大研究者们的注意力。而在几种全无机卤化铅钙钛矿中,立方相CsPbI3成功脱颖而出,因为其拥有优于其他同类材料的带隙(1.73 eV),成为光伏应用中最吸引人的候选者。另一方面,由于二维材料厚度均匀、表面光滑且柔性佳,相当多的研究者们将注意力转移到二维钙钛矿中,以期二维钙钛矿能将二维材料和钙钛矿的材料的优势相结合获得更好的表现。纵观以往的研究内容,对于二维全无机钙钛矿材料的研究处于刚起步阶段,且大多重点关注其光电性能。而作为具有同样出色的电学性质的材料,关于二维CsPbI3的固有载流子输运行为尚未有人进行讨论。为了研究二维CsPbI3的载流子输运行为,我们采用第一性原理计算方法模拟了基于二维Cs2PbI4单层结构的晶体管在亚10纳米范围内的表现。研究分为两大部分:一是研究单层Cs2PbI4的结构与电子性质,二是研究基于单层Cs2PbI4为沟道材料的亚10纳米场效应晶体管的性能极限。基于第一性原理计算,我们了解到二维单层Cs2PbI4不仅具有一个1.61 eV的直接带隙,还具有吸收系数高达105的高效的光吸收性能。我们还将其与其他全无机卤化铅钙钛矿的表现进行对比,表明了其在光电方面的出色性能。研究表明,n型晶体管拥有远超于同等条件下的p型晶体管的表现。n型亚10纳米单层钙钛矿晶体管的亚阈值降至96 mV dec-1,开态电流高达1869 μA μm-1。当栅极长度为9纳米时,n型单层钙钛矿晶体管的开态电流甚至是单层二硫化钼晶体管的7倍,主要原因是单层Cs2PbI4中的电子有效质量较小。与最新的工业标准(国际半导体技术路线图)相比,n型亚10纳米单层钙钛矿晶体管的功率延迟值降低了 0.08-0.29fJ μm-1。这种小的功率延迟积(PDP)也可能来源于小电子的有效质量,并表明n型亚10纳米钙钛矿晶体管在低功耗应用中的高潜力。
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