有序介孔—微孔多级孔ZSM-5分子筛的制备及在苯和乙醇烷基化中的应用

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在石油化学工业中,乙苯是一种重要的基本化工产品。合成乙苯的方法有两种,一种是以苯和乙烯为原料合成乙苯,另一种是以苯和乙醇烷基化合成乙苯。本论文采用苯和乙醇烷基化合成苯乙烷,采用的催化剂是有序介孔-微孔多级孔ZSM-5分子筛。有序介孔-微孔多级孔ZSM-5分子筛的制备流程如下:先以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为有机模板剂、正硅酸四乙酯为硅源,采用水热法制备MCM-41分子筛;然后,将MCM-41分子筛置于含异丙醇铝(AIP)和四丙基溴化铵(TPABr)的混合液中,水热原位转化成介孔ZSM-5分子筛。本论文的第二章重点探究了反应温度对MCM-41形貌、结晶度的影响,并从热力学方面重点探究温度对MCM-41形成机理的影响。通过XRD、FT-IR、FESEM、BET等探究温度对MCM-41形成机理的影响。第三章研究了不同PH值、不同晶化温度、不同晶化时间对合成有序多级孔ZSM-5分子筛的影响。探究得到当溶液PH为7.5,晶化温度为130℃,晶化时间为7天时,ZSM-5分子筛有序度最好。第四章探究了晶化温度为130℃、140℃、150℃下不同硅铝比对ZSM-5分子筛的有序度、结晶度及催化性能的影响,探究得到随着硅铝比的增加,催化剂的结晶度增加,但催化性能反而降低。第五章将制备的有序多级孔ZSM-5分子筛压片,进行苯乙醇烷基化,首先探究不同反应温度和不同苯乙醇摩尔比对催化活性的影响。得到当反应温度为400℃,苯乙醇摩尔比为2:1时,分子筛的催化活性最好。研究得到当硅铝比为50,晶化温度为140℃的时,反应中乙苯的选择性达到(83.6±2.2)%,苯的转化率和乙醇的转化率分别达到(28.4±2.0)%和(62.2±1.2)%,二乙苯的选择性为(13.1±1.1)%,甲苯和二甲苯的选择性都为0;随着硅铝比的增加,乙苯的选择性降低,当硅铝比为200时,乙苯的选择性降低至(69.6±1.9)%。
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