【摘 要】
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随着5G技术、民用物联网电磁电容、抗电磁干扰技术以及军事隐身技术的发展,微波吸收材料日益受到关注。碳纳米材料具有较低的密度、优异的力学性能、良好的导电性和化学稳定性,是一种潜在的微波吸收材料。然而,单一的衰减损耗机制和较差的阻抗匹配使得碳纳米材料的微波吸收性能不佳。金属有机框架（Metal-organic framework,MOF）是一类具有周期性网络结构的晶态多孔材料,具有高孔隙率、巨大的比表
【基金项目】
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国家自然科学基金（51507003）； 安徽省杰出青年科学基金（2008085J27）；
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随着5G技术、民用物联网电磁电容、抗电磁干扰技术以及军事隐身技术的发展,微波吸收材料日益受到关注。碳纳米材料具有较低的密度、优异的力学性能、良好的导电性和化学稳定性,是一种潜在的微波吸收材料。然而,单一的衰减损耗机制和较差的阻抗匹配使得碳纳米材料的微波吸收性能不佳。金属有机框架（Metal-organic framework,MOF）是一类具有周期性网络结构的晶态多孔材料,具有高孔隙率、巨大的比表面积和可控的微观形貌,研究发现以MOF为前驱体在惰性气氛下高温热解可以获得具有良好微波吸收性能的碳基复合材料。本文以双/三金属MOF前驱体通过高温热解策略制备四种不同形貌的磁碳复合材料。研究了热解温度和材料组成对所制备复合材料的物相结构、石墨化度、微观形貌、热稳定性、磁性能、电磁参数和微波吸收性能的影响,并阐明复合材料的微波衰减机理,为MOF衍生碳基轻质微波吸收材料的设计开发提供理论依据和实践参考。主要研究内容如下:（1）第二章采用静置老化-高温热解法制备了氮掺杂钴/氧化钴/碳/还原氧化石墨烯（Co/CoO/C/RGO）复合材料。探索了热解温度、材料组成和填充比对所制备复合材料的电磁参数和微波吸收性能的影响。结果表明:褶皱RGO片层表面均匀负载收缩的菱形十二面体碳框架,CoO和Co纳米粒子均匀镶嵌到氮掺杂碳框架;在Co的催化石墨化作用下,碳框架表面原位生成许多碳纳米管（CNTs）;添加氧化石墨烯（GO）后,获得复合材料的微波吸收性能显著增强;当热解温度为700℃,填充比为25 wt.%（基质为石蜡）时,样品在匹配厚度为1.6 mm下,最小反射损耗（RLmin）值达-63.0 dB;在1.5 mm下,有效吸收带宽（EAB）为4.3 GHz。多重组分间的界面极化,氮掺杂诱导的偶极极化,反铁磁性CoO、磁性Co以及导电性RGO和CNTs的协同作用,增强了复合材料对微波的衰减损耗。（2）第三章首先将磁性Fe3O4微球与树叶状CoZn-MOF前驱体复合,然后高温热解制备氮掺杂钴铁合金@碳-碳纳米管（CoFe合金@C-CNTs）复合材料。通过改变热解温度,可以调控复合材料的组成、物相结构、石墨化度、磁性能、电磁参数和微波吸收性能。结果发现:所获得的复合材料呈现树叶堆叠的四角星形貌;当热解温度为700℃时,在1.4 mm的厚度下,RLmin达到-54.5 dB;而在1.6 mm下,EAB达到5.0 GHz。氮掺杂CoFe合金@C-CNTs复合材料优异的微波吸收性能归因于CoFe合金的磁损耗、CNTs的电导损耗、氮掺杂诱导的偶极极化、多重组分的异质界面极化以及良好的阻抗匹配和适中的衰减损耗。（3）第四章通过溶剂热-高温热解两步法制备了NiZn-MOF/RGO前驱体衍生中空镍/氧化锌/碳/还原氧化石墨烯（Ni/ZnO/C/RGO）复合材料。详细研究了前驱体中GO添加量对复合材料的组成、物相结构、石墨化度、微观形貌、磁性能、电磁参数以及微波吸收性能的影响。结果表明:褶皱状RGO片层表面均匀负载中空Ni/ZnO/C微球;改变GO的添加量可以有效地调控获得复合材料的微波吸收性能,即当GO的添加量为60mg时,复合材料在1.34 mm的薄厚度下RLmin达-57.5dB,EAB为4.0 GHz;在1.5 mm下EAB达5.6GHz。独特的中空结构,丰富的异质界面以及多重损耗机制的协同作用可以有效地增强复合材料的微波吸收性能。（4）第五章首先采用溶剂热法合成三金属NiCoZn-MOF前驱体,然后通过高温热解法制备了蛋黄核-壳镍钴合金@碳（NiCo@C）复合材料。探讨了热解温度对所制备复合材料的组成、物相结构、石墨化度、微观形貌、热稳定性、电磁参数和微波吸收性能的影响。结果发现:随着热解温度的升高（700℃～1000℃）,复合材料的微观形貌由中空结构逐渐演化为核-壳结构和蛋黄核-壳结构。所制备的复合材料在温度为900 ℃时具有综合优异的微波吸收性能,即在1.5 mm下RLmin值为-61.9 dB,且在1.7mm下EAB达6.0 GHz。独特的蛋黄核-壳结构、磁共振损耗、偶极极化、界面极化和电导损耗的协同效应,显著增强复合材料的微波衰减性能。图72 表6 参133
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