【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）阴极发生氧还原反应（ORR）,是四电子转移过程,过电位高,动力学反应迟缓,所以对电催化剂的需求量较大。ORR电催化剂最常用的是Pt/C,但其存在储量低、价格高且稳定性差等缺点,难以大规模商业化。因此,为了实现PEMFCs的大规模应用,引入非贵金属与Pt结合制备Pt基催化剂,制备价廉且高效的ORR电催化剂受到广泛关注。本文以羧基聚苯乙烯微球（PS）为模板,Fe（NO
【基金项目】
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国家自然基金（21461027）； 吉林省科技发展计划（20120741）；
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）阴极发生氧还原反应（ORR）,是四电子转移过程,过电位高,动力学反应迟缓,所以对电催化剂的需求量较大。ORR电催化剂最常用的是Pt/C,但其存在储量低、价格高且稳定性差等缺点,难以大规模商业化。因此,为了实现PEMFCs的大规模应用,引入非贵金属与Pt结合制备Pt基催化剂,制备价廉且高效的ORR电催化剂受到广泛关注。本文以羧基聚苯乙烯微球（PS）为模板,Fe（NO3）3·9H2O和Zn（NO3）2·6H2O为金属盐,2-甲基咪唑作为配体,利用液相合成PS@Fe ZIF-8前驱体,在N2氛围下高温煅烧得到Fe NC-P,再用柠檬酸还原氯铂酸制得Pt/Fe NC-P电催化剂,并研究其ORR性能。引入非贵金属Fe与Pt结合,产生协同作用,提高ORR活性的同时减少铂用量降低催化剂成本;引入PS,并利用PS表面的羧基锚定金属离子,分散金属离子,防止金属团聚,促进碳纳米管（CNTs）的生成。对Pt/Fe NC-P电催化剂的反应条件进行了优化,当煅烧温度为800℃,Pt4+/(Zn2++Fe3+)摩尔比为0.03,PS量为0.3 g,Zn2+/Fe3+摩尔比为3/1时,Pt/Fe NC-P电催化剂具有较好的ORR性能。其主要结果如下:1)XRD结果表明,Pt/Fe NC-P主要由石墨化碳及Fe5C2两相组成。其Pt含量为0.32 wt%,有自生长的CNTs,外壳为石墨碳,内部封装着Fe5C2。较多CNTs的形成,使其具有较大的比表面积和丰富的孔结构;2)ORR结果表明,Pt/Fe NC-P的起始电位、半波电位、稳定性和抗甲醇能力分别为0.924V、0.834 V、63.81%和89.40%,高于市售20%Pt/C（0.903 V、0.817 V、45.30%和59.20%）;3)XPS结果表明,Pt/Fe NC-P中Pt成功负载,Pt与Fe NC协同作用。Pt的引入促进吡啶-N转化为Fe-N,增加Fe Nx活性位点数量,提高ORR性能。PS的加入使电催化剂生成较多CNTs,促进吡啶-N转化为石墨-N,增加石墨-N活性位点数量,进一步提高ORR性能。本研究为该类催化剂的制备、设计及其应用提供了新的基础实验数据。
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