【摘 要】
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发展新型高效、廉价的非贵金属电子助剂取代贵金属Pt是当前光催化分解水制氢领域中的研究热点。碳化钼（Mo2C）具有类金属性。而且,当金属钼的价层轨道（d~5）与碳外层轨道（2s~22p~2）杂化时,表现出类铂（5d~96s~1）的结构。因此,Mo2C作为最有可能取代贵金属的材料广泛应用在光催化领域。但是局限于自身相对有限的导电性,在电子转移传输方面仍然有待改善。另外,Mo2C表面缺少有效的析氢活性位
【基金项目】
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国家自然科学基金（51872221）； 国家自然科学基金（21771142）； 中央高校基本科研业务费专项资金（武汉理工大学2019IB002）；
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发展新型高效、廉价的非贵金属电子助剂取代贵金属Pt是当前光催化分解水制氢领域中的研究热点。碳化钼（Mo2C）具有类金属性。而且,当金属钼的价层轨道（d~5）与碳外层轨道（2s~22p~2）杂化时,表现出类铂（5d~96s~1）的结构。因此,Mo2C作为最有可能取代贵金属的材料广泛应用在光催化领域。但是局限于自身相对有限的导电性,在电子转移传输方面仍然有待改善。另外,Mo2C表面缺少有效的析氢活性位点,限制了复合光催化制氢性能进一步提高。因此,本文针对Mo2C的不足,通过结构调控分别设计了高效新型立方相MoC@C、异质相MoC-Mo2C@C、异质相MoS2-Mo2C@C和rGO-Mo2C助催化剂表面的修饰TiO2光催化剂（MoC@C/TiO2、MoC-Mo2C@C/TiO2、MoS2-Mo2C@C/TiO2和rGO-Mo2C/TiO2）,对相应光催化剂的制氢性能及增强的机制进行探究。内容如下:针对六方相Mo2C导电性有限,设计合成导电性相对较高的立方相MoC,将其作为一种新型助剂增强TiO2的光催化制氢性能。通过煅烧三聚氰胺和钼酸铵制备立方相MoC@C,将其通过静电作用自组装到TiO2上,形成MoC@C/TiO2光催化剂。研究表明:MoC@C/TiO2（1 wt%）的析氢速率约是纯TiO2的50倍。提出碳层作为电子传输介质,立方相MoC@C良好的导电性进一步促进电子转移,MoC@C中的Mo位点作为活性位点的制氢原理。针对六方相Mo2C产氢活性位点有限,在六方相Mo2C中引入立方相MoC形成具有高效相界面Mo位点的异质相MoC-Mo2C纳米颗粒,并通过静电作用自组装到TiO2表面,增强TiO2的光催化制氢性能。通过调节三聚氰胺和钼酸铵的比例煅烧制备异质相MoC-Mo2C@C纳米颗粒。研究表明,MoC-Mo2C@C/TiO2光催化剂的制氢性能可达918μmol h-1g-1,分别是纯TiO2、Mo2C@C/TiO2和MoC@C/TiO2制氢性能的91.8、1.5和2.7倍。提出碳层作为电子传导介质、异质相MoC-Mo2C中相界面的Mo位点作为活性位点加速界面析氢的机理。针对六方相Mo2C产氢活性位点有限,通过在Mo2C@C表面原位硫化引入不饱和S活性位点形成异质相MoS2-Mo2C@C,增强TiO2的光催化制氢性能。选用硫粉为硫源,对Mo2C@C进行硫化得到不同硫化程度的MoS2-Mo2C@C,得到的异质相MoS2-Mo2C@C纳米颗粒通过静电自组装到TiO2上。研究表明,MoS2-Mo2C@C-700/TiO2有最高的性能,分别是TiO2、Mo2C@C/TiO2和MoS2@C/TiO2的116、1.9和3.97倍。提出碳层作为电子传输媒介、异质相MoS2-Mo2C中暴露的Mo和不饱和S原子则作为界面析氢活性位点加速界面催化析氢的机理。针对六方相Mo2C导电性有限,将Mo2C纳米颗粒原位生长在还原的石墨烯表面形成rGO-Mo2C提高其导电性,促进界面电荷转移,增强TiO2的光催化制氢性能。首先通过高温煅烧氧化石墨烯和钼酸铵得到rGO-Mo2C,采用超声法将rGO-Mo2C负载到TiO2表面,形成rGO-Mo2C/TiO2光催化剂。研究表明,rGO-Mo2C/TiO2（0.5 wt%）光催化制氢性能分别是TiO2和rGO/TiO2的88和5.5倍。提出rGO良好的电子传导性可快速传输电子、Mo2C纳米颗粒中的Mo位点作为界面制氢活性位点的机理。
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