【摘 要】
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作为一种具有半导体性质的有机光催化剂,氮化碳(CN)具有廉价易得、安全无毒、能带结构适中等优点,是一种具有较大应用前景的可见光催化材料。如何进一步促进CN的电荷分离并提高其光催化性能是一个亟需解决的科学问题。1.本文采用高温氢化还原方法制备了一种缺陷型超薄介孔氮化碳(DCN)光催剂,通过在高温氢气气氛下煅烧得到最佳缺陷浓度的缺陷型超薄介孔氮化碳(DCN)纳米片,表面缺陷的存在使带隙由2.64 e
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作为一种具有半导体性质的有机光催化剂,氮化碳（CN）具有廉价易得、安全无毒、能带结构适中等优点,是一种具有较大应用前景的可见光催化材料。如何进一步促进CN的电荷分离并提高其光催化性能是一个亟需解决的科学问题。1.本文采用高温氢化还原方法制备了一种缺陷型超薄介孔氮化碳（DCN）光催剂,通过在高温氢气气氛下煅烧得到最佳缺陷浓度的缺陷型超薄介孔氮化碳（DCN）纳米片,表面缺陷的存在使带隙由2.64 e V减小至2.42 e V,DCN纳米片的可见光催化产氢性能是超薄介孔氮化碳（UCN）的4倍,是块体氮化碳（BCN）的16倍。这是由于缺陷结构的形成减小了带隙,拓宽了太阳光的吸收范围,适量缺陷还利于光生电荷的分离和传输以及超薄和介孔结构提供大量表面活性位的缘故。我们还通过理论计算进一步验证了该催化剂结构中的缺陷类型、位置和浓度。2.为了进一步提高太阳光的利用率,利用氮空位锚定和π-π相互作用将聚多巴胺纳米颗粒负载在了缺陷型超薄介孔氮化碳纳米片上合成了聚多巴胺/缺陷型超薄介孔氮化碳（PDA/DCN）有机复合光催化剂。PDA/DCN是一种高效的紫外-可见光-近红外（UV-vis-NIR）光驱动的光催化剂,可以实现快速光催化产氢。通过调控PDA的负载量,探索到最佳的光催化性能比例,最佳的PDA/DCN可见光催化产氢性能较DCN的性能提高2倍,这是由于两种材料间的Z型电子转移机制的形成使得光生电子-空穴对发生有效的分离。此外,PDA具有拓展光谱吸收的特性,还可以产生光热效应,提高反应温度和催化活性,从而进一步提高了光催化性能。3.为了进一步提高性能,构建完整的光催化系统,以PDA/DCN为宿主,采用低温冷冻光沉积的方法制备了纳米银负载的聚多巴胺/缺陷型超薄介孔氮化碳（Ag-PDA/DCN）纳米组装体材料。Ag与PDA的界面处会形成肖特基结,并且金属Ag的负载可充当助催化剂,利用纳米Ag颗粒进一步促进了光生载流子的传输和分离,进而提高了光生电子-空穴对的分离效率。在无助催化剂的情况下Ag-PDA/DCN光催化产氢性能相比于PDA/DCN提高了6倍,这是由于形成的纳米Ag颗粒的助催化作用及Ag的小尺寸高分散的优势,能够更好地促使光生载流子分离,抑制了电子-空穴对的复合,并且提高了可见光的利用率,从而提高了光催化产氢性能。这种新颖组装设计和合成策略为开发用于太阳能转化的光催化组装材料提供了新的思路,在能源和环境领域具有潜在的应用前景。
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