MoS2基复合纳米材料制备及其储钠性能研究

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MoS2为二维层状化合物,层内以S-Mo-S共价键结合,层间通过范德华力结合。其层间距离高达0.62 nm,便于半径较大的钠离子嵌入/脱出,理论容量达670 mAh g-1,是一种非常有潜力的钠离子电池负极材料。但MoS2电极在充放电过程中因片层堆叠,致使离子扩散、电子传输受阻,且电化学可逆性差是其面临的主要挑战。本论文通过纳米S沉积、MoO3包覆、并使用活性炭(AC)作为基底构建三元复合材料,以及调控MoS2晶体结构以稳定其循环性能。通过对材料结构的分析,阐述结构对电化学稳定作用的机理。通过双温区管式炉将纳米S沉积在MoS2纳米片的表面构筑了 S/MoS2纳米复合材料。当用作钠离子电池负极材料时,S纳米点充当有效的抗粘连剂,以减缓了 MoS2片在充放电过程中的堆叠。S/MoS2电极在100 mA g-1的电流密度下,容量高达498 mAh g-1,在100次循环后容量仍保持413.2 mAh g-1。即使在较高的电流密度(500 mAg-1)下循环,该电极在300次充放电后仍保持83.8%的容量。将MoS2纳米片通过淬火工艺,制备了超薄MoO3包覆的富缺陷MoS2。独特的包覆结构降低了MoS2纳米片的表面能,抑制了 MoS2的堆叠,从而使实现超长的循环寿命。进一步的实验和理论计算表明,Na+能通过空位穿过MoS2层,而不仅限于沿层的扩散,从而实现了 Na+的三维扩散,具有更快动力学。该电极在2 A g-1和5 Ag-1下循环1000圈后,容量分别保持在350和 272 mAh g-1。以活性炭作为基底原位生长MoS2纳米片制备得到MoS2/AC,以固定和分散活性材料MoS2。再通过纳米S沉积和MoO3包覆构建更为稳固的S/MoS2/AC和MoO3/MoS2/AC三元复合电极材料。S/MoS2/AC电极在0.5 A g-1的电流密度下循环100圈后,容量保持在191 mAh g-1。MoO3/MoS2/AC电极在0.5 A g-1下,它的容量为294 mAh g-1。在100圈循环后,容量保持101 mAh g-1。与MoS2/AC电极相比,纳米S沉积和MoO3包覆后,复合材料的循环稳定性能得到了进一步地提升。通过在高浓度S蒸气中硫化MoO3制备谷粒状MoS2颗粒,该产物由数层纳米MoS2包裹着内部的MoS2颗粒组成。这种架构确保了其良好的分散性和足够的内部空间以适应充放电过程中的体积变化。当用作钠离子电池负极时,该电极能通过可逆的插层和转化反应储存Na+,并且在循环过程中保持结构稳定。在电流密度0.5 A g-1下经过300次充放电容量仍能保持312 mAh g-1。
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