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上转换纳米颗粒(Upconversion nanoparticles,UCNPs)代表一种相对新型纳米荧光材料,其高稳定性、无毒无害、分辨率高、无自荧光以及生物相容性好等优异性能使其在生物标记、生物影像以及靶向医药等领域具有广泛的应用前景,并已逐步实现应用。在应用中可以根据不同目的合理选择不同的基质、掺杂离子及其比例,亦可以通过表面处理及功能化拓展其应用范围。但现今UCNPs在生物上应用面临多方面的制约,其中在发光特性上的两个方面尤为突出。一为大部分纳米颗粒上转换发光为蓝绿光,相较红光,穿透性较差;另一为最常用的敏化剂Yb3+吸收波段在980 nm波段,而水分子对此波段具有强烈的吸收效应,从而造成穿透性差,加热效应明显。因此,研究使上转换发光颜色从蓝绿光调制到红光以及实现激发光波段位于“生物窗口”对于UCNPs在生物领域的应用具有重要意义。本文中主要研究利用离子间交叉弛豫现象实现发光颜色的调制以及通过Nd3+替代Yb3+作为敏化剂实现激发光波移到“生物窗口”内。 文章分为三部分。第一部分为绪论,详述UCNPs在生物影像领域应用的历程及发展,并说明现今所面临的问题及可能的解决方案;此外,对纳米颗粒制备方法、表面优化方法以及发光颜色调制手段进行叙述。 第二部分为基于Ce3+与Ho3+之间交叉弛豫作用实现Ho3+上转换发光颜色从绿光到红光的调制。利用热分解法制备核壳结构NaYF4纳米颗粒,通过XRD和透射电镜对其进行结构和形貌的表征。在980 nm激光激发下,对其发光性能进行探究,在core纳米颗粒中通过控制Ce3+掺杂浓度实现绿色上转化发光到红色的转变;并将Ce3+和Ho3+掺杂在不同壳层实现更为精确调制;最后对其机理进行分析,Ce3+与Ho3+之间的交叉弛豫改变中间激发能级的布居状态,从而实现UC颜色调制。 第三部分为探究Nd3+作为敏化剂对Ho3+发光性能的影响。采用在热分解法基础上改进的法one-pot successive layer-by-layer(SLBL)实现较为简便制备多层核壳结构纳米颗粒。在796 nm激光激发下,通过检测不同Nd3+掺杂浓度的core、core@shell以及core@shell@shell纳米颗粒中Ho3+上转换发光强度,得出将Ho3+与Nd3+离子隔离并通过Yb3+作为能量传递桥梁可以大幅提高Nd3+掺杂浓度,从而可以实现将Nd3+作为敏化剂得到较强UC发光,将激发光波段转移至“生物窗口”。比较壳层中不同Nd3+掺杂浓度时Green/Red比例,可以分析并预测Nd3+、Yb3+以及Ho3+三者之间能量传递过程。