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超级电容器作为一种新型的能量储存设备具有功率密度高,循环寿命长和安全系数高等特点,近年来被广泛研究。但是,由于能量密度相对较低,限制了它在诸多领域的发展。因此,在不牺牲高功率密度的前提下提高其能量密度仍然是目前工作的重心。本文以提高超级电容器的能量密度为最终目标,以带有多级孔道的石墨烯水凝胶为基底,利用不同的有机小分子对其进行非共价修饰。通过改变石墨烯水凝胶的表面性能及孔结构,将电化学电容和双电层电容进行有效的叠加,从而使电极材料的比电容有大幅度地提高。另外,本文也研究了特殊形貌对碳材料电化学性能的影响。主要研究内容如下:（1）通过一步水热法制备了多孔富氧的层状石墨烯水凝胶（LGH）材料。该材料是由带有大量含氧官能团和面内孔的石墨烯片组成,其层状形貌与多级孔结构都不同于传统石墨烯凝胶。更重要的是,在LGH中石墨烯片层上的面内孔与石墨烯片层之间的面外孔相互贯穿形成了一种特殊的多孔网络结构。面内孔的形成导致了石墨烯片层上有更多微孔和含氧官能团产生。LGH单电极的比电容在1A g-1下为337.8 F g-1,同时还具有优异的倍率性能。以LGH为正极材料,吸附蒽醌的石墨烯凝胶（GH-AQ）为负极材料组装了非对称超级电容器。该装置具有较高的能量储存性能（功率密度为0.9 k W kg-1时能量密度达到31.5 Wh kg-1）。（2）首先以H2O2为氧化刻蚀剂,通过回流的方法制备具有大量面内孔的多孔石墨烯纳米网（GNM）材料;再加入咖啡酸,通过水热作用制得咖啡酸非共价修饰的多孔石墨烯水凝胶复合材料（GNM-CAF）。在三电极体系中,该材料在1 A g-1下比电容高达466.3 F g-1。以GNM-CAF为正极材料,GH-AQ为负极材料,组成非对称型电容器表现出优异的储能性能,在功率密度为0.8 k W kg-1时,能量密度为23.25 Wh kg-1。（3）菲醌作为修饰分子,H2O2作为氧化刻蚀剂,通过一步水热过程制备出菲醌功能化多孔石墨烯水凝胶材料（HGH-PQ）。经过H2O2氧化刻蚀使石墨烯片带有大量面内孔,在水热过程中多孔石墨烯片重新堆积形成三维大孔石墨烯水凝胶。HGH-PQ材料具有优异的电化学性能,在1 A g-1下比电容可达382.9 F g-1,经过8000圈循环依然保持了初始值的92.2%。为了与HGH-PQ正极材料相匹配,将石墨烯水凝胶/蒽醌复合物（GH-AQ）作为负极材料组装非对称电容器（ASC）,同时显示出优异的能量储存性能。GH-AQ//HGH-PQ ASC在功率密度为0.90 k W kg-1时能量密度可达21.05 Wh kg-1。（4）醋酸纤维素（CA）作为碳源,氧化锌纳米花为模板,通过高温炭化作用制备了碳纳米花材料（CNF）。对该材料的电化学性能进行表征,在1 A g-1的电流密度下比电容可达229.7 F g-1。同时该材料具有超高的循环稳定性,经过6000圈恒电流充放电循环,比电容没有衰减。