近年来，随着相关理论、数值算法和计算能力的飞速发展，基于密度泛函理论的第一性原理计算方法成为凝聚态物理、量子化学和材料科学中的最重要的研究手段之一。密度泛函理论计算在处理体系几何构型、电子结构和磁性方面取得了巨大的成功。本论文根据密度泛函方法对Ni（100）表面和NO分子的吸附体系及Heusler合金的取代效应进行了研究。文中对体系的几何结构、电学性质、费米能级附近的电子自旋极化进行了讨论，同时对由于分子吸附和原子取代效应导致体系电学和磁学性质变化的机制进行了分析。　　 第一章简要地介绍了密度泛函理论的基本框架和近年来的理论发展。密度泛函理论以Hohenberg-Kohn定理为理论基础，以解Kohn-Sham方程为基本方法，以寻找合适的交换-相关能量泛函为主线发展开来。近年来，随着VASP，Gaussian等一些计算软件的出现和成熟，使得密度泛函理论成为凝聚态物理、量子化学和材料科学中最常规、重要的计算方法。　　 第二章用密度泛函方法研究NO分子在Ni（100）表面的吸附。计算了NO分子在不同覆盖率下吸附体系的几何结构和自旋分辨的电子态。研究表明，无论是在低覆盖率（0.125ML）的情况下还是高覆盖率（0.5ML）的情况下，NO分子都是垂直吸附在Ni（100）表面。对于吸附体系，NO分子和表面Ni原子的磁矩都明显的减小了。计算表明，在从Ni（100）表面流向NO分子的电子中大部分都是自旋向下的电子，从而使NO分子和表面Ni原子的磁矩大大降低了。　　 第三章用密度泛函方法研究了Fe原子对????2???????? Heusler 合金中Mn原子的取代效应。????2???????? Heusler 合金中以不同比例的Fe原子替代Mn原子，研究????2????1????????????? 体系电学性质和费米能级附近自旋极化率的变化。随着掺入Fe原子比例的增高，自旋向下电子的价带顶和导带底均向低能方向移动。　　 当x=0.5时，????2????0.5????0.5???? 四重Heusler合金的费米能级位于自旋向下电子的带隙内，使其自旋极化率为100 ％，表现出了理想的半金属性质。　　 第四章简要的对本文进行了总结。