中国西南主要产煤区煤中铅、硒同位素组成特征

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lin2009888
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我国是世界最大煤生产国和消耗国,燃煤型Pb、Se已成为我国大气Pb、Se最主要的人为来源,而高精度Pb、Se同位素数据为示踪不同燃煤Pb、Se的排放提供了强有力的工具。本研究以我国典型燃煤型地方病地区——中国西南主要成煤区中煤为研究对象,野外采取了27个不同煤矿、不同煤级和成煤时代样品。为了了解煤样品中Pb、Se元素含量、同位素分布特征,利用氢化物-原子荧光仪(HG-AFS)、电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和多接收杯电感耦合电离子体质谱仪(MC-ICPMS)等仪器,系统分析了采集样品的全岩Se、Pb含量和Se、Pb同位素组成,取得一些初步性的结果,认识如下:  (1)煤中Pb浓度变化范围较大,0.57mg/kg~35.58mg/kg,算术平均值为8.3mg/kg,几何平均值为5.8 mg/kg,低于我国煤中Pb平均值13mg/kg。在区域上,贵州煤(10mg/kg)>四川煤(7.78mg/kg)>云南煤(6.91mg/kg);在不同成煤时代上,第三纪煤(2.66mg/kg)<晚二叠煤(8.91 mg/kg)<晚三叠煤(9.61mg/kg);在不同变质程度煤中,褐煤(0.66 mg/kg)<烟煤(8.16 mg/kg)<无烟煤(12.32mg/kg)。  (2)西南地区煤中206Pb207Pb、208Pb/206Pb比值范围分别为1.1927~1.3137,1.8907~2.0925。和我国广东、上海地区媒相比,我国西南地区煤明显偏放射性,具有明显的区域性,与苏格兰、威尔士、西班牙、捷克等其他国家媒相比,我国西南地区煤中Pb也明显偏放射性。但云南、贵州、四川样品中206Pb/207Pb平均值分别为1.2262(n=7)、1.2384(n=10)、1.2267(n=10),差异不明显。同时,煤变质程度、成煤时代对Pb同位素组成影响不大。  (3)西南煤中Se含量变化范围为0.5mg/kg~10.71mg/kg,平均含量为4.99mg/kg,高于中国煤中Se的含量平均值4.27mg/kg。在区域上,贵州煤(6.4mg/kg)>四川煤(4.17mg/kg)>云南煤(3.42mg/kg);在不同成煤时代上,晚三叠煤中Se平均含量(3.6mg/kg)<晚二叠煤中Se平均含量(5.3mg/kg)<第三纪煤中Se平均含量(6.5mg/kg);在不同变质程度煤中,无烟煤(6.75mg/kg)>烟煤(4.80mg/kg)。  (4)西南地区煤中Se同位素显示了一个较小的分馏,其δ8276Se变化范围为-1.16‰~4.26‰,平均值为1.45‰,总变化为5.42‰。西南地区不同省份煤中Se同位素组成具有差异性,贵州煤中Se同位素变化范围为0.76‰~4.02‰,总变化为3.5‰,平均值为2.07‰±1.05‰(1sd,n=9);云南煤中Se同位素变化范围为1.06‰~3.03‰,总变化为1.97‰,平均值为1.74‰±0.77(1sd,n=4);四川煤中Se同位素分馏最大,为-1.16‰~2.71‰,总变化为3.87‰,平均分馏为0.65‰±1.42‰(1sd,n=6)。煤的变质程度影响煤中Se同位素组成,随变质程度升高Se同位素呈变轻的趋势;同时不同成煤时代的煤中Se同位素组成也具有差异性。  本次研究成果扩充了煤中Se高精度同位素数据库,为Se在全球的地球化学循环、Se来源的示踪提供了基础数据。同时填补了西南地区煤中高精度Pb同位素数据研究的空白,为今后西南燃煤区Pb等重金属来源的示踪奠定了基础。
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