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清洁可再生能源中太阳能、风能、水能等受地理位置和白昼的影响很难满足人们的日常需求。氢能因具有高的能量密度、来源广泛、无污染和运输方便等优点被认为是上述清洁能源的有效载体。氢能的制备和利用最高效的方式是采用电化学能源储存与转换技术分解水产氢,然后通过氢氧燃料电池将氢气的化学能转换为电能。目前电化学能源储存与转换技术中所参与的电极反应,包括析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）,均需要高效的电催化剂提高电化学能源储存与转换的效率。目前HER和ORR最好的催化剂是Pt及Pt合金催化剂,OER最好的催化剂是Ru或Ir基催化剂。上述贵金属催化剂由于高昂的价格和地壳中稀有的储存量限制了它们的大规模商业化应用,从而影响了电化学能源储存与转换技术的发展。碳基材料具有来源广泛、掺杂原子类型多、形貌可调和化学稳定性好等优点,因此被认为是一类有前景的电催化剂。本论文根据电极催化反应的特点从前驱体分子组成和结构出发设计并合成了一系列掺杂的多孔碳基催化剂。结合电化学性能测试,电池性能评价及理论计算等方法,探究了所制备催化剂在HER,OER或ORR中的催化活性和催化机制。具体内容如下:首先,采用原位聚合的方法合成超支化酞菁钴（H-CoPc/SiO2）并将SiO2模板嵌入到H-CoPc/SiO2中,形成H-CoPc/SiO2前驱体。然后将该前驱体经碳化、刻蚀得到了微量Co,N共掺杂的多孔碳催化剂Co@NG。研究发现酞菁环的化学键锚定以及SiO2的空间限制作用有效抑制了Co原子的迁移和聚集。同时在碳化温度800oC条件下得到的催化剂Co@NG-800展示出最佳的HER催化活性。此项工作为高原子利用率的过渡金属、氮共掺杂多孔碳基催化剂的制备提供了一种有效的方法。其次,针对上述Co@NG-800催化剂活性与Pt/C差距明显的问题,采用提高催化剂活性位点的本征活性以及数量的策略合成具有更高HER活性的钌负载氮掺杂碳催化剂。其途径是选择4-氨基酞菁钌（RuPc-NH2）与氧化石墨烯GO混合并碳化得到超细Ru纳米簇负载的碳基催化剂Ru@NG,其Ru负载量高达23wt%以上。研究发现采用酞菁环对Ru原子的化学锚定和石墨烯的空间限域作用可有效的抑制Ru原子的迁移-团聚现象,其Ru纳米簇的平均粒径为1.03nm。HER性能测试表明,其1.0M KOH溶液中Ru@NG的过电势仅为20mV,优于商用的Pt/C催化剂,也是公开报道最好的碱性析氢催化剂之一。在0.5M H2SO4溶液中的过电势仅为42mV,体现出优异的HER活性。稳定性测试显示在酸性或碱性环境下经过10h i-t测试后,其电流保持率在80%以上,同时i-t测试前后的LSV曲线没有发生明显位移。采用欠电势铜沉积电化学表征发现Ru@NG催化活性高是因为其具有更多的催化活性位点数目。此项研究充分证实了采用提高催化活性位点本征活性和活性位点数目能显著提高催化剂的HER活性。然后,氢气的最高效利用方式是直接通过燃料电池装置将化学能转变为电能,而燃料电池装置中涉及一个关键的反应,即ORR反应。在ORR非金属碳基催化剂研究中,选择其中一种主链含S原子的聚苯硫醚砜（PPSS）为硫源和碳源制备了N,S共掺杂多孔碳催化剂（N,S@C）并研究了该催化剂的ORR性能。通过对前驱体中SiO2的含量调控发现,当SiO2的含量适中时所制备的碳材料具有规整的蜂窝状多孔结构,该结构有利于暴露更多的催化活性位点和提高催化反应过程的传质效率。在1000oC碳化制备的催化剂N,S@CM-1000具有最佳的ORR催化性能,经研究发现N,S@CM-1000材料中掺杂原子类型中石墨氮、吡啶氮以及噻吩硫的含量较高是该催化剂ORR活性高的内在原因。基于N,S@CM-1000催化剂所组装的锌空气电池展示出优异的开路电压（OCP=1.37 V）,放电性能和输出功率密度(90mW cm-2)。这项研究工作表明碳催化剂的多孔形貌以及掺杂类型的调控能显著提高催化剂的ORR活性,也为未来含杂原子聚合物的回收再利用提供了一条可选择的途径。最后,针对可充电锌空气电池中贵金属催化剂双功能氧催化性能不理想的问题,合成了氮掺杂碳纳米管包覆RuCo氧化物合金的催化剂RuCoOx@Co/N-CNT,其ORR和OER电势差ΔE=0.79 V,显示出良好的双功能氧催化活性。研究发现通过Ru的掺杂以及氧化处理可以实现催化剂活性位点的电子结构调控,从而提高催化剂的ORR和OER活性。基于RuCoOx@Co/N-CNT催化剂组装的锌空气电池的OCP为1.44V,最大输出功率密度为93mW cm-2,充放电循环性能优于Pt/C+RuO2贵金属催化剂。理论计算表明,Ru的掺杂及氧化处理使其电荷更容易转移到碳纳米管表面邻近氮原子的碳原子上,从而实现对活性位点的电子结构调控,并促进氧的吸附和分离。