【摘 要】
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苯、甲苯和二甲苯是合成纤维、合成增塑剂、合成树脂等化工生产过程的重要化工原料,但重芳烃原料组成复杂,分离十分困难,总体利用价值不高。开发一种低温、低压、高活性的加
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苯、甲苯和二甲苯是合成纤维、合成增塑剂、合成树脂等化工生产过程的重要化工原料,但重芳烃原料组成复杂,分离十分困难,总体利用价值不高。开发一种低温、低压、高活性的加氢脱烷基催化剂是主要的研究热点。本文对负载贵金属和金属氧化物的介微孔复合分子筛催化剂上C10重芳烃加氢脱烷基制备BTX反应进行了研究。利用BET、XRD、FT-IR、TEM、UV-Vis等表征手段,系统研究了不同金属活性组分、不同负载量及介微孔复合材料作为载体对催化剂加氢脱烷基性能的影响,根据活性结果得到催化效果较好的MoO3/Beta-SBA-16催化剂。首先,选用Beta分子筛作为微孔分子筛、SBA-16分子筛作为介孔材料,采用纳米组装法,制备Beta-SBA-16复合介微孔材料,对在此基础上借助XRD、BET、SEM、TEM、FT-IR等表征手段,系统研究了介微孔复合分子筛载体的结构性质,发现制备的复合分子筛同时具有Beta微孔分子筛和SBA-16介孔分子筛的性质。空白Beta-SBA-16载体的活性数据表明,Beta-SBA-16介微孔复合分子筛是适用于C10重芳烃加氢脱烷基反应的优良载体。其次,在载体上负载Ni、Mo、Pt金属组分,制备成加氢催化剂,以四氢萘为模型化合物,用微型加氢反应装置,考察了催化剂中不同金属组分,不同金属含量对四氢萘加氢脱烷基性能的影响。对活性组分的研究结果表明,负载不同金属氧化物的Beta-SBA-16催化剂中,MoO3/Beta-SBA-16催化性能最为优异;适宜的MoO3负载量为15wt%-20wt%,对于20wt%MoO3/Beta-SBA-16催化剂,C10芳烃转化率最高,达到35.7%,C9-选择性达到89.24%,三苯选择性为41.0%;对于NiO/Beta-SBA-16催化剂,合适的Ni负载量为1wt%-3wt%;对于贵金属Pt/Beta-SBA-16催化剂,0.8%Pt/Beta-SBA-16在四氢萘加氢脱烷基制BTX的反应中具有较高的催化活性,随着贵金属负载量的增加,产品液相收率显著减小,不利于产物的收集。
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