介孔硅基材料MCM-41原位掺杂贵金属催化氧化甲苯性能的研究

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挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds, VOCs)是一类主要的大气污染物,其来源非常广泛,包括汽车尾气、化工生产以及垃圾填埋等。我国工业生产所排放VOCs通常具有低浓度、大风量的特点。鉴于此,催化氧化处理技术由于具有高效率、低能耗以及二次污染少的特点而备受关注。催化氧化技术的核心在于高性能催化剂的研发。与过渡金属氧化物催化剂相比,贵金属基催化剂对VOCs具有更高的催化效率,但贵金属颗粒易团聚、分散性差的特点也限制了其在实际工程中的应用。纳米硅管材料MCM-41凭借其极大的比表面积、孔容和高稳定性等优势逐渐成为一类具有广阔前景的催化剂载体。本文从提高贵金属分散性的角度出发,通过原位掺杂的方法分别将Pt-Pd和Pt-Zr双金属同时掺杂进入MCM-41介孔材料中,制备得到用于甲苯催化氧化的催化剂,通过一系列表征对催化剂的物理化学性质进行了探究,并对表征结果与催化剂活性之间的内在关系进行分析。首先,本文使用一步合成方法将Pt和Pd原位同时掺杂到MCM-41材料中,得到了一系列Pt x wt%-Pd y wt%/MCM-41(x+y=0.3)催化剂。甲苯催化氧化实验发现,在贵金属总负载量相同的条件下,双贵金属共掺杂的Pt-Pd/MCM-41催化剂展现出了比单金属负载催化剂(Pt/MCM-41 或 Pd/MCM-41)更好的催化活性。进一步的表征发现,共掺杂的Pt-Pd/MCM-41中,贵金属颗粒尺寸更小,分散性更佳,可使催化剂表面暴露更多的活性位点。同时由于双贵金属之间的协同作用,使得催化剂中含有更多的高活性Pt(O)组分。这两个特点促进了催化剂携氧和还原能力的上升,从而提升了催化剂的催化剂氧化活性。此外,原位共掺杂的Pt-Pd基催化剂具有非常良好的稳定性。而后,本文同样采用原位掺杂的方法,将Pt和过渡金属Zr同时引入MCM-41分子筛中,制备得到Pt0.3wt%-Zr x wt%/MCM-41 (x=1,3,5)系列催化剂。甲苯催化氧化实验表明,该系列催化剂的活性随着Zr掺杂量的上升而提高,其中Pt0.3wt%-Zr5 wt%/MCM-41催化剂活性最好。表征结果发现,Zr的掺杂使得催化剂表面出现大量Lewis酸性位,且随着Zr含量的上升酸量不断提高,从而极大地提高了催化剂对甲苯的吸附能力,这是其反应活性获得提升的最根本原因。同时Zr的掺杂也一定程度上有助于促进Pt的分散,从而影响到催化剂还原性能和携氧能力,这也是其活性提高的另一个因素。
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