【摘 要】
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在各种材料制备方法中气相法因具有操作简单、适用性强且生长材料的结晶质量高等优点被广泛用于纳米结构的制备。但是在气相法中,纳米材料的生长行为受到多个实验参数(如温度
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在各种材料制备方法中气相法因具有操作简单、适用性强且生长材料的结晶质量高等优点被广泛用于纳米结构的制备。但是在气相法中,纳米材料的生长行为受到多个实验参数(如温度、前驱体类型等)的影响,并且实验重复性较差,致使功能纳米结构的设计合成存在一定的困难。本论文通过深入探讨气相法中各个因素对生长行为的影响,得出上述实验因素对晶体生长的影响可以归结为对反应物饱和度的影响,进而通过反应物饱和度调控纳米材料生长过程中的成核、晶面吸附迁移及晶面生长速度。基于此,我们通过调控反应物的饱和度构筑了不同形貌、尺寸、过金属掺杂的纳米结构,并考察了形貌、尺寸和富金属对纳米氧化物光致发光性能的影响。本论文开展的主要工作如下:1.首先通过控制氧化物生长过程中金属组分和氧气组分的饱和度,制备了八面体、立方体等不同形貌的In2O3晶体,并通过分析反应物饱和度对晶面生长行为的影响揭示了In2O3纳米晶体形貌的控制机理;其次,通过控制实验过程中晶体的同步成核制备了不同尺寸均一度的In2O3晶体,进一步控制加热区和沉底区的温度差,制备了尺寸大小不同的In2O3晶体,并分析了反应物饱和度对晶体尺寸的影响。2.采用Zn+ZnO+C混合粉末作为生长前驱体,通过调控Zn与ZnO的比例,成功制备了ZnO的竹节状结构和链状结构,并运用吉布斯-汤姆森定律中的负反馈机制,揭示了饱和度控制下一维纳米结构直径周期性变化的生长机理;另外,通过控制载气(N2+O2)中O2的含量制备了纳米带上附着菱形结构的ZnO的分级纳米结构,提出了富金属氧化物晶胚诱导二次生长的两步生长模式;在此基础上,通过精细调控载气中O2的含量和加热区与沉底区的温度差,制备了ZnO的纳米四角结构及纳米球等系列分级纳米结构。3.通过调控反应过程中的反应物饱和度制备了不同形貌、尺寸以及化学计量比的ZnO纳米结构,并对其发光特性进行了分析。研究发现:随着ZnO纳米结构形貌从纳米棒到纳米球的变化,其可见发光区强度逐渐增大,并且出现了明显的红移;随着ZnO纳米棒尺寸的增加其可见光发光峰会逐渐降低;对于富Zn的ZnO纳米球,当Zn含量很高时其发光曲线与Zn的发光曲线相吻合,当Zn与O含量比为61.70:38.30时其发光曲线可以看作Zn和ZnO纳米球发光曲线的叠加。
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