基于壳聚糖的高分子材料的制备及其对铀(Ⅵ)的吸附性能研究

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随着核电的不断发展,铀作为核电的主要燃料,被开发利用后产生大量的铀溶液。若不及时进行管控,这将给整个生态系统带来不可挽回的危害。吸附法同比其它去除铀的手段具有去除效率高,经济效率高,材料多样性等优点。壳聚糖独特结构中的基团(氨基和羟基)具备吸附能力,具有极强的化学设计性,可用于吸附水中的放射性元素。考虑到开发过程,自然界中的铀溶液大都呈现酸性,壳聚糖却易溶于酸性介质,为克服这一困难,常对其进行交联改性。但交联改性后,其吸附能力有所下降。如何提高交联壳聚糖的吸附能力,是实现壳聚糖作为吸附材料应用价值的前提。本论文以磷酸盐为交联剂,将壳聚糖与其它材料进行聚合,制备具有能够吸附铀(Ⅵ)的高效吸附剂。主要包括:1、以磷酸盐为交联剂,壳聚糖(CS)和六氯环三磷腈(HP)反应聚合制备新型具有多吸附位点的高分子材料(CS-HP)。用FTIR、SEM、XPS等仪器对吸附前后的CS-HP进行表征,结果表明CS-HP表面多孔,比表面积大且拥有的活性基团(氨基和磷氮基团)导致铀(Ⅵ)可被轻易吸附。通过单因素实验表明当CS-HP可在p H为6.0的50分钟内达到吸附平衡(Qe=398.8mg·g-1)。实验数据与拟二级模型和Langmuir模型拟合效果最好。热力学模型数据表明CS-HP吸附铀(Ⅵ)的过程是自发放热的。同时,CS-HP具有良好的重复利用性。2、以磷酸盐为交联剂,加入磁性Fe3O4,壳聚糖(CS)和聚乙烯亚胺(PEI)反应聚合制备吸附铀(Ⅵ)的磁性高分子材料(MCS-PEI)。通过FTIR、SEM、XPS等仪器对吸附前后的MCS-PEI进行表征,表明MCS-PEI表面多孔,Fe3O4被包覆其中且拥有的大量的活性基团(氨基)导致铀(Ⅵ)可被轻易吸附。经过单因素实验,实验数据与拟二级模型和Langmuir模型吻合良好,最大吸附容量为181.8 mg·g-1。其中Dubinin-Radushkevich模型(R2=0.9598)表明MCS-PEI吸附铀(Ⅵ)是化学吸附。热力学模型数据表明,MCS-PEI吸附铀(Ⅵ)的过程是自发放热的。此外,经过吸附-解吸实验后,MCS-PEI材料对铀(Ⅵ)的吸附率下降不超过4%。
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