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皮肤在我们与外界的互动中起着重要调节作用。它不仅能够感知外界的信息并传递给大脑,同时还具有一定程度的抗损伤能力和愈合能力。电子皮肤通过模仿皮肤的力学性质和环境感知能力,可以模拟、还原甚至取代机体皮肤,因此可被用于开发医用假肢和人工智能机器人等。此外,电子皮肤由于其具有觉察力学、温度、湿度等信号的能力还可用于制备便携式的医疗监测器件,以监测人体生理活动和生命体征等。通过在传统水凝胶交联网络中引入非共价交联键制备的超分子水凝胶不仅保留了水凝胶的生物相容性和柔软的特性,同时动态可逆的交联网络还赋予它良好的韧性、自愈合能力和独特的界面黏结特性。本论文将超分子水凝胶领域和电子皮肤领域结合在一起,试图开发基于超分子水凝胶的高灵敏自愈合且与皮肤黏结性能良好的电子皮肤,并探索超分子水凝胶在电子皮肤领域的应用,主要内容如下:设计并合成一种含有脲基嘧啶酮(UPy)单元的交联剂4-(6-(3-(6-甲基-4-氧基-1,4-二氢嘧啶-2-基)脲基)己基氨基氧基)丙烯酸乙酯(UPyHCEA),通过交联剂UPyHCEA在疏水微相中与丙烯酰胺(AAm)聚合制备超分子聚丙烯酰胺(PAAm)水凝胶,并对水凝胶进行拉伸和剥离等测试。测试结果显示这种水凝胶相当柔软、具有良好的变形能力、自愈合能力且和皮肤具有较好的界面黏结性能。具体而言,在UPyHCEA含量为9.1 mM时,水凝胶的弹性模量只约为1.49 kPa-1以及能最大拉伸至原始长度的87倍。同时,由于体系中同时存在氢键和疏水两种非共价键相互作用,水凝胶显示出出色的自愈合效率:被切断的水凝胶能快速愈合,水凝胶的拉伸性能恢复为原来的94%,同时其导电性能也迅速地恢复。最为重要的是,交联剂UPyHCEA能够改善PAAm水凝胶与皮肤表面的界面黏结性能,界面的剥离强度为3.62 Jm-2。通过将可拉伸的还原氧化石墨烯(RGO)纤维电极嵌入超分子水凝胶中制备了高灵敏可愈合的电容式电子皮肤,电子皮肤不仅具有超高的灵敏度(211.86 kPa-1)和极低的压力传感检测下限(0.98 Pa),还能够动态匹配人体皮肤这种复杂的表面并在皮肤表面感知监测人体手指关节弯曲、心尖搏动和动脉脉搏以及区分喉咙振动发出的不同音节。此外,电子皮肤能够在割断后愈合,并在愈合后完全恢复其感知能力。