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钙钛矿太阳电池因其较高的光吸收系数、低的激子结合能和较低的材料成本受到广泛关注。此外,灵活可调的带隙和高的工艺兼容性使其适合作为叠层电池的顶电池,理论预测钙钛矿/硅两端叠层太阳电池光电转换效率可达42%。当前,钙钛矿/硅两端叠层太阳电池还处于效率快速发展阶段,光电转换效率还有很大的提升空间叠层器件中关键功能层和宽带隙钙钛矿吸收层的结晶质量是限制叠层器件效率的主要因素之一。在本论文中,通过开发低温原子层沉积二氧化锡（Sn O2）提高载流子的传输速率,采用添加剂工程提升钙钛矿薄膜质量,减少非辐射复合能量损失。使用绒度硅异质结底电池,提高叠层电池对光子的利用率。由此制备出高性能大面积的PIN（Positive Intrinsic Negative）型钙钛矿/硅两端叠层太阳电池。本论文主要研究工作如下:第一,针对在PIN型电子传输层C60/Sn O2的制备过程中,Sn O2较高的沉积温度会破坏钙钛矿吸收层问题,本论文在原子层沉积工艺中创新性地使用双氧水作为氧源,利用其较高的氧化性在低温条件下制备大面积均匀且有优异光电性能Sn O2薄膜。同时,由于低的沉积温度,降低了沉积过程中温度和:四（二甲氨基）锡（Tetrakis（dimethylamino）tin-TDMASn）对钙钛矿吸收层的破坏。基于1.67 e V带隙的钙钛矿吸收层,C60/Sn O2作为电子传输层的单结PIN型宽带隙钙钛矿电池,获得1.240V的VOC和19.04%的效率。第二,针对高效率高效钙钛矿/硅两端叠层太阳电池。本文开发了磁控溅射金属镍靶材后退火工艺制备性能优异且适合大面积叠层电池的空穴传输层Ni Ox,制备双层透明导电薄膜,利用第一层直流低功率溅射减少透明导电薄膜在沉积过程中对底层材料的破坏,采用双面小绒度硅底电池增加叠层器件钙钛矿和硅吸收层对光子的利用率。优化制备工艺,最终获得VOC高达1.85 V,效率为26.67%的PIN型钙钛矿/硅两端叠层太阳电池。以及效率为23.07%的11.8 cm~2大面积PIN型钙钛矿/硅两端叠层太阳电池。第三,针对单结柔性钙钛矿太阳电池通常基于聚合物柔性衬底制备,有较高的水汽透过率,所以柔性钙钛矿电池有较差的湿度稳定性,本文在柔性衬底和钙钛矿层之间引入乙酰丙酮铝（Al（acac）3）作为界面结合层,由于Al（acac）3是一种典型的交联剂,一方面可以构成独特的蜘蛛网状结构阻挡水汽的透过率,另一方面Al（acac）3可以钝化钙钛矿,减少钙钛矿缺陷,提高钙钛矿的结晶质量,使得柔性单结钙钛矿太阳电池（Flexible Perovskite Solar Cells-FPSCs）的稳定性和效率都得到明显提升,优化制备工艺后获得20.87%的效率,在大气条件下（＞50%相对湿度）具有良好的长期稳定性。第四,本文提出并设计了准异质面（Quasi-Heteroface Perovskite Solar Cells-QHF-PSC）钙钛矿太阳电池,QHF-PSC是由双层钙钛矿薄膜设计的。这种全新结构的PSCs（Perovskite Solar cells）具有优异的载流子分离能力,有效抑制了PSCs的非辐射复合,从而提高了开路电压和PCE（Power Conversion Efficiency）,平均VOC从1.08 V增加到1.12 V,增加了40 m V,平均JSC从21.50 m A/cm~2增加到22.20 m A/cm~2,平均FF从72%增加到77%,器件性能提升的主要是由于异质面可以增加内建电场的强度,提高载流子的抽取能力。同时,通过将宽带隙钙钛矿层与窄带隙钙钛矿层结合实现钙钛矿吸收层的带隙在1.53 e V至1.75 e V内灵活可调。