新型胺溶剂对CO2的捕获及催化解吸过程研究

来源 :湘潭大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zh_engxu
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胺基溶剂再生过程中的高能耗是燃烧后二氧化碳(CO2)捕获技术工业应用中的一个关键挑战。在本研究中,先开发了一种新型高效的有机液胺捕获剂(3-(二乙氨基)丙胺(DEAPA)),再在此基础上添加具有高催化效率的固体酸催化剂(SAPO-34,MCM-41和SO42-/TiO2),以进一步降低该体系的解吸能耗。本文先探讨了NMR核磁共振波谱分析技术、pH+NMR联合分析技术和模型预测三种方法在胺溶剂体系中的应用,以定性定量分析胺溶液在吸收和解吸二氧化碳过程中的离子,并判断该过程可能发生的化学反应。此外,对于影响溶剂再生热能消耗较大的氨基甲酸酯与HCO3-两种离子的浓度分布进行分析,获取这两种离子的协同转化关系,对有效降低CO2解吸过程的热负荷和提高热效率具有重要价值。随后,本文提出了一种新型高效的化学溶剂DEAPA,并探究了其捕获CO2的性能。首先通过pH+NMR联合分析技术定性定量分析该体系中存在的离子,并使用数字显示单相电能表测量该溶液的解吸能耗可得出,与5 M单乙醇胺(MEA)相比,DEAPA溶液可以使CO2解吸速率提高37.28%,循环容量提高38.02%,热负荷降低14.85%,是极具潜力的二胺溶剂,具有很高的工业应用价值。在以上基础上,本研究探讨了不同催化剂(布鲁斯特酸(Br(?)nsted)催化剂,路易斯酸(Lewis)催化剂,酸碱双功能催化剂和过渡金属氧化物催化剂)在该体系中可能的催化解吸机理,以判断高效催化剂所具有的特点,为使用、设计、合成和开发高效催化剂提供理论支持。同时,对催化解吸机理的研究有助于推断出催化剂之所以能催化胺溶剂再生过程的原因,获取催化剂特性和高效催化性能的关系,对本文后续研究具有重大意义。随后,本研究在DEAPA体系中添加了三种不同的催化剂,以进一步降低DEAPA胺溶液再生时所需的能耗。结果表明,相对于5 M MEA体系,DEAPA-SAPO-34,DEAPA-MCM-41和DEAPA-SO42-/TiO2体系可使热负荷分别降低33.08%,27.79%和22.41%。其中,SAPO-34催化剂在提高CO2解吸速率和循环容量方面显示出更高的效率。此外,本研究提出了两种DEAPA-催化剂体系中可能的CO2解吸催化机理,并通过比较每种催化剂的参数,推断出中孔表面积(MSA)和总酸位点(TAS)是高效催化剂的关键因素,MAS×TAS的组合值可以作为评估催化剂催化解吸CO2性能的关键值。
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