【摘 要】
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过去的几十年间,随着微电子技术的发展,小型化设备开始在生活应用、工业制造和军工等领域崭露头角,这就对电源提出了很高的要求。同时,锂离子动力电池也进入了大规模的实用阶段。然而,目前商用石墨负极的理论容量仅为372 m A h/g,无法满足未来市场的应用形势。硅与金属锡均具有远高于石墨的理论比容量,分别为4200 m A h/g和994 m A h/g。其中硅更是下一代锂离子电池理想的负极材料之一。不
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过去的几十年间,随着微电子技术的发展,小型化设备开始在生活应用、工业制造和军工等领域崭露头角,这就对电源提出了很高的要求。同时,锂离子动力电池也进入了大规模的实用阶段。然而,目前商用石墨负极的理论容量仅为372 m A h/g,无法满足未来市场的应用形势。硅与金属锡均具有远高于石墨的理论比容量,分别为4200 m A h/g和994 m A h/g。其中硅更是下一代锂离子电池理想的负极材料之一。不过,在拥有高容量的同时,硅锡基负极材料均具有体积膨胀剧烈导致颗粒破碎的问题,限制了其商业化应用。本论文以纳米Si、SnCl4·5H2O和酚醛树脂为原料,采用气相沉积法和高温碳化等方法,制备了Si-Sn@C复合材料。并在此基础上,改变技术方案,以纳米Si、SnC2O4、石墨和酚醛树脂为原料,通过熔融法和高温碳化等方法制备了Si-Sn@C/石墨复合材料。通过SEM、TEM、XRD、BET等表征手段与电化学测试方法结合,从物理结构与电化学性能方面研究该材料性质和机理。本论文分为两部分:第一部分:采用纳米Si、SnCl4·5H2O和酚醛树脂为原料,通过气相沉积法将超细Sn（OH）4纳米颗粒沉积在纳米Si表面;之后在复合物表面包裹碳层,得到Si-Sn@C复合材料。本实验中Sn含量最高的Si-Sn@C复合材料取得了最突出的性能,该条件下制备的Si-Sn@C-Ⅳ复合材料电极在100 m A/g的电流密度下,循环100周后保有530 m A h/g的可逆容量。其中,包覆于Si颗粒表面的锡与最外层的酚醛树脂裂解碳能有效缓冲活性物质的体积变化,同时促进锂离子传输,极大程度的提高了材料的循环稳定性。第二部分:采用纳米Si、SnC2O4、石墨和酚醛树脂为原料,首先将纳米Si、SnC2O4混合均匀后进行热处理形成Si-SnO复合物;再将Si-SnO与石墨混合并包裹上碳层,得到Si-Sn@C/石墨复合材料。在750℃下,当硅锡比为4:6,酚醛树脂和石墨投加量分别为30%和40%时,复合材料Si-Sn@C/石墨-Ⅳ展现出最好的性能。Si-Sn@C/石墨-Ⅳ复合材料电极在100 m A/g的电流密度下,循环75周后仍具有800 m A h/g的稳定高可逆比容量,容量保持率达84%。其首次充放电比容量分别为950.3 m A h/g和850.6 m A h/g,首圈库伦效率高达89.51%。复合材料中石墨具有合适的片层间距与良好的导电性,与新生成的锡合作有助于材料导电性及循环稳定性的提升;裂解碳层的包覆和硅、锡的均匀分布,使得材料充放电循环中产生的体积变化得到了有效缓冲,同时提高了材料导电性。
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