碳纳米管氯化改性及其去除消毒副产物三氯甲烷的研究

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近年来,碳纳米管在电学、热学、光学、医学研究和机械学等诸多领域具有广泛应用,是科学界研究的热点之一。由于具有巨大的比表面积,碳纳米管已经成为一种有很大潜在应用价值的吸附剂,尤其可用于水处理过程中吸附有毒有害物质。在目前自来水氯消毒工艺中,三氯甲烷是氯消毒过程中产生的具有致癌、致畸、致突变的三致物质。本课题一方面研究氯化改性碳纳米管对三氯甲烷吸附力的增强及其其他性质的改变,另一方面将消毒看作一个可能的氯改性过程来研究碳纳米管存在时腐殖酸氯消毒最终副产物三氯甲烷产生及去除情况。为碳纳米管对于氯消毒过程副产物的吸附去除提供理论依据。采用氯气氧化碳纳米管,研究了pH=7;20℃、pH=7;50℃和pH=1;50℃三个温度条件下氯改性碳纳米管氧化前后的结构变化,发现三种改性碳纳米管在DMSO中分散的平均粒径分别为522nm、576nm和196nm,较原始碳纳米管的粒径92347nm小;在采用BET法测试比表面积试验中,三种改性碳纳米管的比表面积分别为176m~2/g、226m~2/g和216m~2/g,较原始碳纳米管的比表面积(117m~2/g)大一倍左右;同时氯改性使碳纳米管在DMSO中的聚沉时间由几个小时延长至数周,红外光谱表征显示碳纳米管经过三种条件氯化改性后,表面的羰基和羧基等官能团明显增加。采用中性常温条件改性的碳纳米管,对其在在不同时间、不同浓度、不同pH值和不同离子强度等情况下下对三氯甲烷的吸附作用进行了考察。结果表明,随着吸附时间和三氯甲烷浓度的增加,吸附量增加,其中氯改性碳纳米管对三氯甲烷的吸附量明显优于未改性碳纳米管;改性碳纳米管和未改性碳纳米管的吸附饱和时间均为20min;改性碳纳米管在不同条件下对三氯甲烷吸附量均为未改性碳纳米管的二倍左右;介质的pH值对两种碳纳米管吸附三氯甲烷的影响不明显,但在强碱性范围,碳纳米管对三氯甲烷的吸附略有下降;离子强度对两种碳纳米管吸附三氯甲烷的影响不大。在腐殖酸氯溶液氯化消毒前和消毒后,投加碳纳米管,研究碳纳米管在线改性及对消毒副产物三氯甲烷生成量的影响,考察包括不同时间、不同pH、不同浓度的氯与腐殖酸的倍率和不同投加顺序的消毒工艺等方面因素。研究发现,采用氯消毒前加入原始碳纳米管消毒方法,能有效减少腐殖酸氯化后消毒副产物的产生,三氯甲烷在一定浓度范围内的去除效果比消毒后加碳纳米管直接吸附强5倍;三氯甲烷的去除率遵循以下递减规律:普通碳纳米管在线改性消毒>改性碳纳米管在线改性消毒>改性碳纳米管消毒后吸附>普通碳纳米管消毒后吸附>无碳纳米管直接消毒。通过K-B(Kirby Bauer)抑菌实验,对于线改性消毒与传统氯化消毒的余氯对枯草芽孢杆菌和大肠杆菌及谷氨酸棒状杆菌的抗菌效果进行比较。结果发现在线改性余氯对大肠杆菌、谷氨酸棒状杆菌和枯草芽孢杆菌的有效抑菌时间仍能满足消毒要求。
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