水体、大气污染防治以及能源的开发利用是经济全球化和可持续发展的重要课题。随着化石能源的过度开采使用,能源枯竭日益加剧的同时还导致了CO2气体的超量排放,严重影响了自然界的碳循环平衡,尤其是温室效应引发全球变暖的气候变化带来极端气象等严峻的环境问题。光催化技术一直以来在解决水体环境污染问题与能源再生研究方面具有显著优势,尤其是利用光催化还原CO2技术将CO2还原为诸如一氧化碳、甲烷、乙烯等人类日常利用的稳定、高效、清洁的含碳化合物能源,为缓解全球能源危机,维持自然界的碳平衡提供了新的思路。然而传统半导体光催化材料因其光能利用率低、光蚀现象严重、光生载流子复合过快、电子传输速率缓慢等问题严重制约了其在光催化降解及还原领域的应用。科研工作者通过引入各种类型的载体材料,将半导体和与其材料特性相适配的载体进行复合,可有效解决半导体催化剂易团聚、效率低、容易失活等问题。同时,因载体材料本身所固有的一些特殊的优异性质,有助于完善半导体复合光催化剂体系,对促进光生载流子的分离及提高光能利用率起重要作用。基于上述考虑,本论文从不同类型载体材料角度出发,选取不同载体与其他材料耦合构筑复合异质结构光催化体系,旨在利用载体内在效应对材料复合模式、界面行为乃至能带结构进行调控,通过系列表征测试手段对复合光催化剂的性能及理化性质进行考察分析,并进一步探究环境催化材料体系内光催化降解/还原的增强机制机理,以期实现水体污染防治及“碳循环”。本论文主要工作内容与结果如下:1.功能化矿物载体耦合金属氧化物基复合材料的制备及其光催化性能与机理研究（1）利用优质天然矿物质载体埃洛石纳米管（HNTs）独特双层富官能团稳定管状结构,通过简单煅烧法制备了二维网状g-C3N4修饰ZnO/HNTs复合光催化剂。HNTs解决了纳米ZnO团聚现象,并在复合体系中起支撑骨架作用,成功将体相g-C3N4转化为二维网状结构,增加与污染物的接触面积和吸附能力的同时形成了g-C3N4-ZnO异质结,有效拓宽了电荷迁移途径,提高光生电子-空穴对的分离效率,进一步发挥HNTs的载体效应,实现了复合材料降解活性与稳定性的提升。最优g-C3N4-ZnO/HNTs复合光催化剂60 min内可见光下对20 mg/L盐酸四环素（TC）溶液的降解率高达89%,相较普通ZnO单体提高了3.35倍。（2）选取更适宜与小尺寸半导体纳米晶复合的功能化束棒状天然粘土矿物凹凸棒石（HATPs）为载体材料,通过水热、煅烧法构筑含氧空位的CeO2-In2O3/HATP异质结构复合光催化剂。HTAP有效减少半导体团聚的同时暴露出更多CeO2氧空位以及复合材料的表面缺陷和活性位点,得以吸收更多的CO2分子以加快反应速率。不仅如此,经负载耦合,小尺寸CeO2和In2O3与束棒状HATP产生量子束缚效应。所制备的10In/Ce/HATP-20异质结构复合光催化剂对CH4和CO的光还原产率分别可达16.94μmol/g与32.03μmol/g。2.碳质载体耦合金属硫化物基复合光催化材料的设计及其性能与机理研究（1）以改良Hummers法所制备氧化石墨烯（GO）为载体,利用Ag In S2QDs的量子尺寸效应促进AgInS2-Mo S2同族异质结的形成,优化Ag In S2量子点材料固有缺陷的同时提高了Mo S2的电导率。载体GO与异质结的界面接触效应对其能带结构进行调控,有效增强光生载流子的传输与分离速率,优化了光催化剂性能。结果显示8%GO负载量下AgInS2-Mo S2/GO复合材料具有最佳光催化性能,在可见光照射下对TC溶液的降解率约为Ag In S2单体的4.7倍（89.6%）,且在UV-Vis光照5 h光催化CO2还原实验中对CO和CH4的产率分别达到52.4μmol/g和26.2μmol/g,较单体材料有显著提升。（2）为进一步利用碳基载体在电子传输方面的优势,选择单壁碳纳米管（SWNTs）以扦插方式构筑具有C-S-C型复合异质结构的新型多维度CQDs@In2S3/SWNTs光催化材料。剪切功能化SWNTs在改善CQDs团聚所致量子产率偏低问题的同时成功搭建了体系内电荷的定向迁移通道,促进光激发CQDs的类等离子体能量转换和上转换效应有效提高了光能利用率,抑制半导体光生载流子的复合。CQDs@In2S3/SWNTs在可见光照射下对环丙沙星（CIP）、TC和左氧氟沙星（LEV）抗生素溶液60 min降解率分别可达89%、93%和78%,且通过牺牲剂捕获实验和电子自旋共振（ESR）检测得出,超氧自由基（·O2-）、空穴和单线态氧（1O2）是光催化降解反应中的主要活性物种。3.二维超薄g-C3N4载体耦合光催化体系构建及其光催化性能与机理研究（1）利用In2O3优异的光生电荷转移桥梁作用,基于g-C3N4的超薄二维结构,构建以g-C3N4为类载体的Au@In2O3/g-C3N4异质结复合光催化剂。基于多层异质结构外围的超薄二维g-C3N4层载体效应可有效抑制HER过程;热电子供体Au NPs的LSPR（限域等离子体共振）效应有效调节复合电位,加快电子迁移与光生载流子分离,进一步提高光还原CO2转化CO和CH4的效率。所制备复合催化剂样品2Au@CN-In2O3在5 h内光还原CH4和CO的产率分别为79.8μmol/g和141.2μmol/g,约是In2O3单体产率的8.6倍和8.1倍。（2）基于以上工作基础,利用精准控温水热法制备不同表面Zn空位缺陷浓度差异的单晶胞Zn In2S4,通过负载超薄g-C3N4形成缺陷态Zn In2S4-g-C3N4异质结,富锌缺陷r ZIS与含表面活性位的g-C3N4更易产生强界面效应,同时二维超薄g-C3N4则为所有氧化还原反应及电子定向传输迁移提供了发生场所,充分发挥其类载体效应。引入SWNTs为复合材料体系中电荷的传输搭建多重通道,促进光生电荷定向迁移以及载流子高效分离。不仅如此,通过调节Zn缺陷浓度可以控制电子迁移与还原反应路径,实现对CO2光还原选择性和活性的有效调节和优化。所制备高Zn空位浓度UCN@r ZIS/SWNT复合光催化剂光还原CO2在2 h时CH4和CO的还原产率分别达40μmol/g和32μmol/g,增进了CH4的还原选择性。