含S,S-二氧—二苯并噻吩单元的聚合物的合成与光电性能的研究

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本论文设计并制备了一系列包含S,S-二氧-二苯并噻吩单元的蓝、绿、红光聚合物,并研究了它们的电致发光性能。首次将3,7-S,S-二氧-二苯并噻吩单元引入聚芴主链中并获得了高效且光谱稳定的蓝光聚合物材料。聚合物的电致发光光谱在很大的电流密度和热处理温度范围内保持不变,并且没有观察到芴类材料中常出现的绿光发射峰,表现了优越的光谱稳定性。以聚合物PPF-3,7SO25为发光层的器件的启亮电压为3.0V,最大流明效率、最大外量子效率和最大亮度分别为7.0cd/A、6.4%和12080cd/m~2,色坐标为(0.17,0.17)。流明效率随电流密度的增加降低缓慢,如在高电流密度为100mA/cm~2时,其亮度和流明效率分别为6255cd/m~2和6.3cd/A,当电流密度进一步增加至200mA/cm~2时,其流明效率仍然有5.2cd/A。另外,我们也以PPF-3,7SO15为红光磷光材料Ir(piq)3的主体材料制作了掺杂器件,其启亮电压、最大流明效率、最大外量子效率和最大亮度分别为5.3V、7.7cd/A、13.4%和7225cd/m~2,色坐标为(0.676,0.318)。(第二章)首次制备了蓝光发射的3,7-S,S-二氧-二苯并噻吩和2,7-咔唑的二元共聚物。聚合物不仅继续保持了优越的光谱稳定性,而且在单层器件结构时,最大流明效率和外量子效率高达4.8cd/A和3.6%,色坐标为(0.18,0.32)。与2,7-咔唑均聚物相比,电致发光性能提高了12倍,这是由于3,7-S,S-二氧-二苯并噻吩的引入极大的改善了电子的注入和传输能力。(第三章)为了简化器件制作过程,制备载流子注入和传输相对平衡的材料非常关键。因此,分别制备芴、S,S-二氧-二苯并噻吩与2,7-咔唑或3,6-咔唑的三元共聚物。通过调节咔唑单元的含量和链接方式获得了高效的蓝光材料。与第二章所报道的PPF-3,7SOs相比,在单层器件结构的条件下,此类聚合物拥有更好的电致发光性能。如聚合物PFSO15-2,7Cz10的启亮电压为3.1V,最大流明效率、外量子效率和最大亮度分别为5.2cd/A、4.8%和11372cd/m~2。(第四章)通过同时引入多重功能载流子传输单元制备了蓝光聚合物材料,其器件性能得到进一步提高。如聚合物PPF-TPA-Cz-SO10的启亮电压和最大流明效率分别为3.6V和5.6cd/A。此类材料还可用作红光磷光材料的主体材料。器件的启亮电压为6.6V,最大流明效率和外量子效率分别为6.5cd/A和10.9%,而最大亮度为5807cd/m~2。(第五章)首次报道了芴和烷基取代的S,S-二氧-二苯并噻吩的共聚物。研究结果发现,通过改变S,S-二氧-二苯并噻吩上烷基链的个数可以调节材料的光电性能,同时也大大改善了聚合物的溶解性和溶液加工性能,提高了分子量。通过调节取代基数量,获得了从饱和蓝光到天蓝光的材料,且都表现出优越的光谱稳定性。在单层器件结构时,聚合物PF-3,7DOSO30的最大流明效率和外量子效率分别为3.1cd/A和3.9%,色坐标为(0.16,0.07)。值得一提的是,聚合物的色坐标不随DOSO单元的含量的改变而改变,这就使得材料有很好的重复性。(第六章)为了系统的研究这类新型的材料体系,从分子设计的角度,首次设计并制备了芴和侧链型S,S-二氧-二苯并噻吩单元的共聚物。S,S-二氧-二苯并噻吩单元通过烷基链分别悬挂在芴的C-9位或咔唑的N-9位上,并系统研究它们的光电性能。由于给体单元(芴和咔唑)和受体单元(S,S-二氧-二苯并噻吩)被烷基链隔开,大大抑制了分子内电荷转移效应对光谱的影响。(第七章)合成了一种基于含铱配合物为核,以3,6-咔唑-alt-2,8-二辛基-S,S-二氧-二苯并噻吩单元为枝的超支化绿光聚合物。DOSO单元上的两个辛基改善了聚合物的溶液加工性能。由于双烷基取代的S,S-二氧-二苯并噻吩的引入极大的降低了聚合物的LUMO能级,使得材料具有相对平衡的载流子注入和传输能力,极大的提高的材料的电致发光性能。PCz-DOSOIr3的最大流明效率、最大外量子效率和最大亮度分别为35.5cd/A、13.8%和16308cd/m~2。与参考聚合物PCzIr3相比,流明效率将近提高了10倍。有一点值得指出,我们器件中的发光层是纯粹的聚合物,没有像以前很多文献中报道的那样掺杂了另外一种电子传输材料,因此,就可以避免掺杂体系中相分离等缺陷。(第八章)以PPFSO为蓝光主体单元,将窄带隙单元DHTBT引入聚合物主链中,获得了高效的红光材料。PPFSO-DHTBT10具有更高的EL效率,其最大流明效率和外量子效率分别3.3cd/A和4.6%,最大亮度为4479cd/m~2,色坐标为(0.67,0.33)。这是目前文献中报道的效率最高的饱和红光荧光聚合物材料。这主要归因于主体单元具有较好的电荷传输能力。当加入一层TPBI时,器件效率得到进一步提升,如聚合物PPFSO-DHTBT10的启亮电压、最大流明效率、最大外量子效率和最大亮度分别为4.5V、4.3cd/A、6.0%和4369cd/m~2。(第九章)
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