【摘 要】
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将纳米粒子引入聚酰胺(PA)纳滤膜分离层是提高膜性能的有效策略,但由于聚合物基体与纳米粒子之间的相容性问题制约了膜性能的提升。本文在薄膜复合(TFC)膜PA层内掺杂聚多巴胺(PD)包覆的UiO-66-NH2纳米粒子(U@PD),并对其引入的界面缺陷进行调控,得到较高纯水通量(PWP)、SO42-截留率和离子选择性的纳米薄膜复合(TFN)膜。具体研究内容如下:1、考察了哌嗪(PIP)、均苯三甲酰氯(
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将纳米粒子引入聚酰胺(PA)纳滤膜分离层是提高膜性能的有效策略,但由于聚合物基体与纳米粒子之间的相容性问题制约了膜性能的提升。本文在薄膜复合(TFC)膜PA层内掺杂聚多巴胺(PD)包覆的UiO-66-NH2纳米粒子(U@PD),并对其引入的界面缺陷进行调控,得到较高纯水通量(PWP)、SO42-截留率和离子选择性的纳米薄膜复合(TFN)膜。具体研究内容如下:1、考察了哌嗪(PIP)、均苯三甲酰氯(TMC)质量浓度、反应时间(RT)对TFC膜性能的影响,表征分析了TFC膜PA层的形貌结构及表面化学组成、性质。研究表明:随着PIP、TMC质量浓度、RT的增加,PA层变得致密,亲水性先增加后降低,纯水通量(PWP)逐渐降低,SO42-截留率先升高后趋于稳定,Cl-截留率保持在10%左右;在优化的制备条件下得到的膜(TFC-0膜),其PWP为8.94 L·m-2·h-1·bar-1,SO42-、Cl-截留率分别为95.83%、8.50%,Cl-/SO42-选择因子(α)为21.94。2、探究掺杂U@PD纳米粒子的TFN膜的结构和性能。首先,制备了UiO-66-NH2纳米粒子,并对其表面进行聚多巴胺修饰;然后,将U@PD掺杂在TFC-0膜中,考察U@PD掺杂量对膜性能的影响。通过傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)证实PD包覆在UiO-66-NH2表面,结合比表面积与孔径分析仪(BET)的结果,选取反应时间为3 h的纳米粒子进行掺杂实验。研究表明:随着U@PD掺杂量的增加,膜的亲水性仍然呈先增加后降低的趋势,PWP逐渐增加而SO42-截留率逐渐降低;在U@PD=0.20 wt%的掺杂量下得到的膜具有最优性能,PWP为13.14 L·m-2·h-1·bar-1,SO42-、Cl-截留率分别为92.36%和8.11%,α为14.40。3、在水相中引入多巴胺(DA)作为界面黏合剂调控界面空穴等缺陷,制备TFN/DA-U@PD褶皱膜。考察了水相p H、DA浓度、DA交联时间和U@PD掺杂量对膜性能的影响。研究表明:随着p H以及DA用量的增加,PWP先下降后上升,SO42-截留率逐渐升高后降低;延长DA交联时间,PA层逐渐致密,PWP随之降低,SO42-截留率逐渐升高后趋于稳定;随着U@PD掺杂量的增加,PWP逐渐增加,SO42-截留率逐渐降低。在p H=8.50,DA浓度为0.90 g/L,交联时间为45 min,U@PD掺杂量为0.30 wt%的实验条件下,制备的膜具有良好的长期稳定性,表现出较TFC-0膜、TFN-U@PD膜更高的PWP(13.87 L·m-2·h-1·bar-1)、SO42-截留率(97.96%)和离子选择性(α=45.85)。多巴胺作为绿色环保的界面黏合剂,具有高热稳定性和自聚合能力强的特点,所制备的TFN膜稳定性好,制备过程简单,表现出比传统纳滤膜更优的性能,具有一定的工业应用价值。
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