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本文采用粉末烧结的方法,通过调整前驱物PrMgNi4/PrNi5(x)的摩尔比以及烧结条件,制备了AB3、A2B7和A5B19型单相超堆垛Pr-Mg-Ni基贮氢合金,并研究了单相合金的生成机制,为实现具有特定相结构合金的可控制备提供了理论基础。另外,结合在充/放电过程中合金电极表面活性组分的氧化以及合金颗粒的粉化情况,本文深入揭示了合金电极的容量衰减机制,探讨了合金相结构与电化学性能之间的关系、Mg含量对AB3型Pr-Mg-Ni合金相结构的影响以及AB3型相结构RE-Mg-Ni贮氢合金的气固储氢和电化学性能之间的差异。根据Pr-Ni二元相图和包晶反应原理,我们相继成功制备出AB3型Pr2MgNi9、A2B7型Pr3MgNi14和A5B19型Pr4MgNi19单相合金。对单相合金生成机制的研究表明,各相的包晶生成温度分别为900?C、925?C和950?C。对合金电极电化学性能的研究发现,合金电极的最大放电容量是由元素的电负性、超堆垛结构中[A2B4]亚单元所占比例以及[A2B4]和[AB5]亚单元中储氢位点的数目决定的,其大小随着[AB5]/[A2B4]亚单元比例的增加而减少,而高倍率性能(HRD)和循环稳定性能则表现出相反的趋势。对合金电极循环稳定性的研究发现,充/放电循环后,[A2B4]和[AB5]亚单元体积膨胀是不一致的([A2B4]亚单元的体积膨胀率要大于[AB5]亚单元),这种现象致使合金内部应力增加,进而加速了合金颗粒的粉化。对动力学性能的研究发现,I0的变化趋势基本与HRD一致,这说明了交换电流密度I0是影响动力学性能主要因素。合金中的Mg含量对合金相结构有着很大的影响,并且其相结构随着合金中Mg含量的增加而逐渐朝着[A2B4]亚单元数目多的超堆垛结构转变。通过调节Pr3-xMgxNi9(x=0.45-1.2)合金中的Mg含量,制备了PuNi3型单相Pr2MgNi9合金,并对PuNi3型单相RE-Mg-Ni(RE=La,Pr,Nd)合金的气固储氢和电化学性能进行了对比研究。对电化学性能的研究发现,Pr2MgNi9和Nd2MgNi9合金具有较好的高倍率(HRD)及循环稳定性能,5C放电电流密度下的倍率和100周充/放电循环的容量保留率都较La2MgNi9合金高20%。对气固储氢性能的研究表明,Pr2MgNi9和Nd2MgNi9合金的吸氢速率较快,达到最大吸氢量的90%时,Pr2MgNi9合金只需12 s。